Thèse soutenue

Comparaison des lixiviations statique et dynamique. Application aux liants hydrauliques
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Auteur / Autrice : Yves Marguerat
Direction : Robert Guillaumont
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences appliquées
Date : Soutenance en 1995
Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

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Le but de ce travail est la conception ainsi que l'etude d'une nouvelle methode de lixiviation dynamique plus proche des conditions reelles de stockage. Elle a ete concue pour fonctionner avec des debits faibles (13,2 ml. J#-#1), tout en preservant un gradient de diffusion maximal entre la matrice et le lixiviant. Les echantillons testes sont des cylindres de beton (diametre 8,0 cm ; hauteur 8,0 cm), a base de ciment cpa ; ils sont representatifs d'une production de dechets d'un reacteur rep. Ils contiennent les traceurs suivants: technetium 99, ruthenium 106, cesium 137, europium 152 et uranium naturel. Un milieu d'accueil, constitue de billes de verre, entoure l'echantillon et assure une repartition homogene du flux de lixiviant dans l'appareil de lixiviation dynamique. Un modele mathematique, decrivant l'evolution des especes chimiques dans les matrices et dans l'appareil, au cours du temps, a ete developpe. Il decrit le transport des radioelements, en solution dans l'eau interstitielle des pores du beton, en utilisant les equations de diffusion de fick. Les interactions physico-chimiques, qui determinent la repartition des elements entre les phases solide et liquide de la matrice d'enrobage, sont representees par des coefficients de partage en adsorption (k#d#a) ou en desorption (k#d#d). Le modele prend en compte l'existence d'un transfert de matiere direct entre une couche superficielle mince de la matrice et le lixiviant. L'interpretation des resultats des essais dynamiques permet notamment de montrer que le sodium est mieux retenu dans la matrice que le cesium, difference qui n'avait pas ete mise en evidence lors des essais statiques anterieurs. Ces resultats montrent que la methode dynamique, bien que plus compliquee a mettre en uvre, permet une meilleure caracterisation du comportement du beton par rapport a la methode statique. Par ailleurs les quantites de lixiviats produits au cours d'un essai dynamique sont quatre fois plus faibles ; ce qui a pour consequence d'augmenter la concentration des especes a mesurer. Les interactions chimiques entre les elements lixivies et le milieu d'accueil retarde l'apparition de la phase de lixiviation stationnaire. La presence de ce dernier permet de realiser des essais de lysimetrie a echelle reduite, ce qui peut etre interessant pour la caracterisation de milieux d'accueil representatifs de site de stockage