Relaxation vibrationnelle de l'ozone en matrice inerte : émission stimulée et transferts non-radiatifs
Auteur / Autrice : | David Jasmin |
Direction : | Luce Abouaf-Marguin |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique |
Date : | Soutenance en 1995 |
Etablissement(s) : | Paris 6 |
Jury : | Rapporteur / Rapporteuse : Claude Girardet, Henri Dubost |
Résumé
La relaxation vibrationnelle de l'ozone en matrice de gaz rare est étudiée en excitant les molécules sur le niveau #1+#3 (2100 cm#-#1) avec un laser impulsionnel accordable (5ns). Au cours de cette étude, une émission stimulée intense est observée. Cette émission est attribuée à la transition 2#3#3(1003cm#-#1) et apparait au dessus d'un seuil de puissance du laser excitateur. Son intensité est alors proportionnelle à celle du laser. Elle débute avec un retard sur l'impulsion pompe et s'éteint aussitot l'excitation laser terminée. La résolution numérique d'équations différentielles couplées a permis de modéliser l'évolution temporelle de la fluorescence et d'expliquer de maniere satisfaisante la corrélation entre le seuil et le délai. Une méthode de double résonance IR-IR a été utilisée pour étudier la relaxation du mode de vibration le plus bas, #2. Les bandes fondamentales et certaines bandes chaudes ont pu être sondées avec différentes raies d'un laser co#2 continu. L'énergie du niveau #2 est dissipée avec des constantes de vitesses de 3,1. 10#3, 1. 05. 10#4,2,4. 10#5, 6,25. 10#6 et <8,3. 10#6 s#-#1 respectivement dans les matrices de xenon, de krypton, d'argon, de néon et d'azote. Ces résultats sont discutés avec succès à la lumière du modèle des collisions binaires isolées, ce qui indique que la relaxation d'énergie est gouvernée par des transferts vers des phonons locaux, induits principalement par les forces répulsives à courte distance.