Caracterisation par infrarouge des sites acides dans des zeolithes beta protoniques ou echangees a l'etat solide par le lanthane. Activite dans l'alkylation du benzene par l'isopropanol
Auteur / Autrice : | CHUNJUAN JIA |
Direction : | Denise Barthomeuf |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie |
Date : | Soutenance en 1994 |
Etablissement(s) : | Paris 6 |
Résumé
Le travail entrepris propose d'une caracterisation par spectroscopie infrarouge des sites acides presents dans differentes zeolithes beta protoniques ou echangees par le lanthane, d'autre part une etude de l'efficacite des methodes d'echange par le lanthane en solution ou a l'etat solide. L'activite catalytique des solides a ete testee dans l'alkylation du benzene par l'isopropanol. Les groupements oh dans les zeolithes h-beta sont fortement affectes par les traitements prealables (lit mince ou lit epais). Lorsque le traitement est effectue en lit epais, une desalumination importante est observee. Cette desalumination genere de nombreuses especes aluminiques de natures differentes dans lesquelles l'aluminium est partiellement ou totalement detache du reseau zeolithique. Dans les solides les plus faiblement desalumines, il existe des phenomenes reversibles d'ouverture/fermeture de liaisons sous l'effet de l'eau d'hydratation. L'apparition d'une bande infrarouge a 1461cm-1 au cours d'etudes d'adsorption/desorption de pyridine est interpretee de la formation d'ions imminium faisant intervenir des sites acides conjugues bronsted/lewis. Les experiences d'echange de la zeolithe beta par le lanthanefont apparaitre une nette superiorite de la technique d'echange a l'etat solide par rapport a l'echange classique en solution. La methode d'echange a l'etat solide proposee dans ce travail techniquement tres simple ce qui constitue un avantage pratique incontestable. Dans la reaction d'alkylation du benzene par l'isopropanol, la zeolithe beta s'avere etre un solide tres actif et selectif