Contribution a la modelisation physico-chimique de la retention de radioelements a vie longue par des materiaux argileux

Thermodynamic modelling of the retention of long-lived radionuclides onto clays materials

• Auteur / Autrice : LAURE GORGEON
• Direction : Claude Poitrenaud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences appliquées
• Date : Soutenance en 1994
• Etablissement(s) : Paris 6

Résumé

Les argiles, grace a leurs proprietes de retention, sont des materiaux interessants pour le confinement des dechets nucleaires de haute activite et a vie longue dans un stockage geologique profond. Elles retarderaient une eventuelle migration des radioelements dans les eaux souterraines vers la biosphere. Dans ce travail, une methodologie theorique et experimentale adaptee a ete mise en uvre pour determiner les mecanismes de retention, de cations metalliques a la surface des mineraux argileux, ainsi que les parametres associes. Un traitement mathematique des mesures d'adsorption a ete developpe a partir de la theorie des echangeurs d'ions. Il prend en compte de maniere explicite les proprietes intrinseques des mineraux argileux et la speciation en solution des elements etudies. Il a ete necessaire de preciser les caracteristiques des mineraux intervenant dans les processus de retention. Les resultats, inedits jusqu'a presents dans la litterature, montrent l'existence de trois types de sites reactionnels a la surface des argiles etudiees (smectite, illite, kaolinite). Les teneurs de ces sites ont ete mesurees. Ces connaissances ont permis d'analyser la retention de quatre elements, le cesium, l'americium, le neptunium, et l'uranium par les argiles. Il est apparu que la theorie des echangeurs d'ions est tout a fait appropriee pour interpreter les resultats experimentaux. Les differents equilibres mis en jeu ont ete determines, et ont mis en evidence la possibilite d'adsorption d'especes hydrolysees cationiques