Étude de l'origine et des mécanismes de formation du phénomène de crassses d'interphase à l'extraction du premier cycle du procédé de retraitement du combustible nucléaire irradié

• Auteur / Autrice : Virginie Guédon
• Direction : Panayotis Foster
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 1993
• Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Mots clés

Mots clés libres

Sciences et techniques

Energie

Combustible nucleaire

Combustible irradie

Retraitement

Emulsion

Produit radioactif

Interface liquide solide

Mecanisme formation

Interface liquide liquide

Extraction solvant

Extraction liquide liquide

Crasse interface

Purex

Résumé

Le premier cycle d'extraction du procede de retraitement du combustible nucleaire irradie a pour fonction d'extraire, a partir du combustible dissous, l'uranium et le plutonium en phase organique ; et de laisser les produits de fission dans la phase aqueuse. Cette operation industrielle peut etre considerablement genee par la presence a l'interface d'une emulsion stable et envahissante, qui emprisonne des produits solides radioactifs. Ce phenomene est generalement nomme crasses d'interphase. Le travail que nous avons effectue vise a mieux comprendre l'origine et les mecanismes de formation de ce phenomene. Il a ete conduit a l'echelle du laboratoire, en simulant, en inactif, ses conditions d'apparition. Ainsi, nous avons pu verifier qu'un solide peut perturber un systeme biphasique jusqu'a stabiliser une emulsion. Ceci, en fonction de son affinite pour chacune des phases liquides, qui est tributaire de ses proprietes de surface. Differents produits solides peuvent etre presents au premier cycle. Ce sont, d'une part les produits de fission insolubles (provenant de la dissolution et non elimines par la clarification) ; et d'autre part, les precipites d'interphase (produits de fission solubles pouvant se combiner avec des produits de degradation du solvant pour donner des complexes insolubles). Nous avons confirme que l'apparition a l'interface de ces deux classes de produits etait consecutive a la degradation radiochimique du systeme biphasique. Leur comportement dans le systeme experimental a ete etudie. Apparemment, aucune des deux classes de produits n'est responsable a part entiere de la formation des crasses. C'est leur presence simultanee qui provoque l'apparition d'une emulsion stable. Ainsi, le phenomene de crasses d'interphase a pu etre reproduit, son origine et les mecanismes de formation precises. Enfin, l'analyse des resultats nous a permis de montrer qu'un tel probleme ne pouvait survenir dans le cadre d'un fonctionnement nominal du premier cycle d'extraction, et qu'il etait vraisemblablement le resultat de dysfonctionnement du procede.