La spectrométrie par échos de spins de neutrons. Application à l'étude de la dynamique des polymères en solution

Neutron spin echo spectroscopy. Its application to the study of the dynamics of polymers in solution

• Auteur / Autrice : Robert Papoular
• Direction : Marianne Lambert
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1992
• Etablissement(s) : Paris 11
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Léon Brillouin (Gif-sur-Yvette, Essonne1974-....)
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Marianne Lambert
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marianne Lambert, Dieter Richter, Jacques Schweizer, Daniel Cribier, Gérard Jannink, Ferenc Mezei
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Dieter Richter, Jacques Schweizer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Mouvement brownien

Solutions de polymère

Neutrons -- Polarisation

Échos de spins de neutrons

Physique de l'état solide

Mots clés libres

Diffusion quasiélastique

Solutions de polymères semi-diluées

Variation de contraste

Interdiffusion

Résumé

Ce mémoire est centré sur la spectroscopie par échos de spins de neutrons et, plus particulièrement sur le spectromètre à échos de spins MESS que nous avons construit au L. L. B. (CEN/Saclay). Après avoir détaillé les principes classique et quantique de ce type d'instrument et les avoir illustrés par des analogies optiques, nous détaillons un formalisme simple permettant d'interpréter les expériences utilisant les neutrons polarisés dans le cas le plus général. Une seconde partie décrit de manière approfondie le spectromètre MESS de Saclay : ses caractéristiques et ses performances, ainsi que les premiers résultats physiques que nous avons obtenus à l'aide de MESS. En particulier, ce mémoire inclut deux articles montrant comment la dépolarisation des neutrons, la rotation des spins et les échos de spins peuvent être utilisés pour étudier les surpaconducteurs de haut-Tc. La dernière partie traite de la dynamique des systèmes ternaires Polymère-Polymère-Solvant et montre comment l'utilisation conjointe des échos de spins de neutrons et des méthodes de variation de contraste font des Echos de Spins de Neutrons un outil privilégié pour de telles études physico-chimiques, et cela grâce aux gammes de temps et de vecteurs de diffusion accessibles par cette technique. Enfin, le cas spécifique du polydimethylsiloxane partiellement deutérié en solution semi-diluée dans le toluène est décrit. Nous avons mis en évidence expérimentalement et séparément les modes diffusifs coopératif et interdiffusif prédits par la théorie de Akcasu, Benoit, Benmouna et al. Ces resultats, obtenus au L. L. B. (Saclay), font l'objet du dernier article de cette thèse.

This work focuses on Neutron Spin Echo (NSE) spectroscopy and, particularly, on the NSE spectrometer MESS, which we have built at the L. L. B. (CEN-Saclay). After analyzing in detail the classical and quantum principles of this type of instrument, and illustrated them with optical analogies, we expound a simple formalism for the interpretation of polarized neutron experiments of the most general type. In a second part, we describe the MESS spectrometer extensively: its characteristics and performances as well as the first physics results obtained with this instrument. In particular, we include two papers showing how the neutron depolarization, spin rotation and echoes can be used to investigate high-Tc superconductors. The last part deals with the dynamics of Polymer-Polymer-Solvent ternary solutions and demonstrates how the Neutron Spin Echo technique becomes a privileged tool for such physico-chemical studies thanks to the joint use of NSE and contrast variation methods, coupled with the adequate ranges of time and scattering vectors accessible. Finally, we describe the specific case of partially deuterated polydimethylsiloxane (PDMS) in semi-dilute solution in Toluene. We have experimentally and separately evidenced the cooperative and interdiffusive diffusion modes predicted by the theory of Akcasu, Benoit, Benmouna et al. These results, obtained at the L. L. B. (CEN-Saclay) are the subjectmatter of the last paper included in this work.