Application de l'analyse par réactions nucléaires à l'étude de l'adsorption de l'hydrogène et du benzène sur des monocristaux de nickel et d'alliage Pt50 Ni50

Nuclear reaction analysis applied to adsorption studies of hydrogen and benzene on nickel and pt#5#0ni#5#0 alloy single crystals

• Auteur / Autrice : Moncef Benmansour
• Direction : Mireille Fallavier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences. Physique nucléaire et atomique et applications
• Date : Soutenance en 1992
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mireille Fallavier

Mots clés

Mots clés contrôlés

Platine -- Alliages

Nickel -- Alliages

Monocristaux

Réactions nucléaires

Benzène

Adsorption

Hydrogène

Résumé

L'apport essentiel des techniques nucleaires dans l'etude de l'adsorption des gaz sur les surfaces est la possibilite de mesurer des concentrations de l'adsorbat inferieures a une monocouche avec une grande precision meme en presence de la phase gazeuse dans un large domaine de pression. L'analyse de l'hydrogene par la reaction #1h(#1#5n,)#1#2c a fait l'objet d'une etude detaillee qui a permis de definir les caracteristiques analytiques de ces methodes en fonction des differents parametres experimentaux. L'analyse du deuterium par les reactions nucleaires #2d(#1#5n,p)#1#6n et #2d(#1#5n,n)#1#6o a permis l'emploi du marquage isotopique dans les etudes de coadsorption benzene-hydrogene, le dosage des atomes de carbone etant realise avec les reactions #1#2c(d,p)#1#3c et #1#3c(p,)#1#4n. Dans une premiere etude de l'adsorption de h#2 sur ni(111) a temperature ambiante, le taux de recouvrement maximal a ete mesure de 0,6 (0,05) monocouche. Cette valeur en parfait accord avec les resultats obtenus a partir d'autres techniques experimentales a montre la fiabilite des techniques nucleaires qui ont alors ete utilisees pour etudier l'adsorption de l'hydrogene sur les faces (111) et (110) de l'alliage pt#5#0ni#5#0, dans le domaine de temperature 115-400 k et le domaine de pression 10##8-10##4 mbar. Les taux de recouvrement a saturation des faces (110) et (111), de 0,92 (0,1) et 0,18 (0,04) monocouche respectivement, sont notablement plus faibles que ceux des metaux purs. A partir du trace des isobares d'adsorption, la variation de l'energie d'adsorption en fonction du recouvrement de la face (110) a pu etre determinee. Nous avons tente d'interpreter les resultats de l'analyse nucleaire en prenant en compte les differences de composition de la surface selon l'orientation cristalline et les donnees de l'adsorption de h#2 sur les monocristaux ni (110) et pt (111). L'etude de la coadsorption benzene-hydrogene sur ni(111) a montre que la reaction d'echange d'atomes d'hydrogene entre les deux especes adsorbees est la reaction de surface preponderante a temperature ambiante