Etude de la distribution des espèces soufrées et de la production d'hydrogène sulfuré dans les stockages de gaz naturel en aquifères

• Auteur / Autrice : Olivier Maurer
• Direction : Marcel Arnould
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Terre, océan, espace
• Date : Soutenance en 1992
• Etablissement(s) : Marne-la-vallée, ENPC
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : A. Wents, Jean-Charles Fontes, C. Gattelier, Joël Billiotte
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre Mechler, Jean-Luc Michelot

Mots clés

Mots clés contrôlés

Bactéries

Gaz naturel

Hydrogène

Stockage

Sulfures

Hydrocarbures

Mots clés libres

Matière dissoute

Interface huile eau

Mixage

Nappe eau

Milieu anaérobie

Taux production

Action biogène

Désulfuration

Bassin parisien

Résumé

L'examen des bilans gaz au sortir des stations de stockage de gaz naturel en aquifère montre que le gaz est souvent suffisamment sulfuré pour nécessiter son traitement mais que la production d'hydrogène sulfuré reste toutefois marginale à l'échelle des volumes mis en jeu. Apres avoir adopté une démarche géochimique pluridisciplinaire, réalisé un programme analytique et développé des outils spécifiques, nous proposons un modèle de formation de l'hydrogène des outils spécifiques, nous proposons un modèle de formation de l'hydrogène sulfure celui-ci est base sur l'équilibre eau-gaz et une production de sulfures en solution. On propose une zone centrale disulfurée par l'injection de gaz non sulfuré et acide à une périphérie riche en eau sulfurée où les mélanges sont importants. Le phénomène majeur observé est une carbonation des eaux qui résulte de la dissolution du dioxyde de carbone injecté et de carbonates solides ainsi que de l'oxydation anaérobie mineure du méthane injecté. Les paramètres actifs dans la production d'hydrogène sulfuré sont essentiellement les concentrations en sulfures, sulfates et alcalins dans l'eau ; les teneurs en dioxyde de carbone et oxysulfure de carbone dans le gaz injecté ; les saturations de l'eau en carbonates solides et sulfures de fer ; les activités des bactéries sulfato-réductrices, méthanogènes et méthanotrophes ainsi que les conditions acido-basiques, redox, les températures et les pressions régnantes dans le milieu. Une synthèse isotopique montre aussi que les sulfates massiques du bassin parisien sont affiliés à un sulfate triasique, que les sulfures naturels dissous proviennent de la bioréduction fossile de ces sulfates et comment les carbonates dissous sont enrichis en carbone 13 en zone exploitée par le gaz injecté.

Observations of natural gas quality withdrawn from natural gas aquifer starages often shows that desulfuration is needed but that hydrogen sulfid production is marginal compared to volumes. After adopting a geochamical and pluridisciplinal approach, realising an analytical program and performing specifical tools development, we propose a hydrogen sulfid formation model. Based on gas-water equilibrium and dissolved sulfur production, this model oppses a central area, desulfurized by acid but non-sulfurous gas injection to a peripheric area, enriched in sulfurous water and where mixing phenomenons are important. The major geochemical observation consists in storage water carbonatation, methane oxidation. Active parameters in the hydrogen sulfid production are essentially sulfurs, sulfates and alkalin ions water concentrations,, carbon dioxide and carbon oxysulfu gas content, solid carbonates and ferrous iron wzater saturations, sulfate-reducing, methanogenic and methanotrophic bacterial activities, as well as acid, temperature, pression and redox conditions in the medium. An isotopic synthesis also shows that jurassic sulfates of the parisian Basin are affiliated to a triasic sulfate, that dissolved natural sulfurs originate from the fossile bioreduction of those sulfates, and how dissolved carbonates in the gas exploited areas are carbon 13 enriched.