Développements de la méthode MS-LSD vers le calcul de la structure électronique d'agrégats contenant des atomes lourds et des semiconducteurs

par Safouh Nour

Thèse de doctorat en Sciences. Physique

Sous la direction de Henry Chermette.

Soutenue en 1991

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Henry Chermette.

mots clés

• Structure électronique
• Agrégats, Théorie des (physique nucléaire)
• Théorie de la fonctionnelle de densité
• Ions lourds

Résumé

La technique ms-lsd est maintenant largement utilisee pour le calcul de proprietes electroniques de complexes monometalliques. Son faible cout de calcul associe a une bonne prise en compte de la correlation electronique en ont fait une methode performante dans l'etude de complexes isoles ou modelisant des solides organometalliques ou organiques. Ce travail est oriente vers l'extension de ce modele vers les atomes lourds et la structure de bande de semiconducteurs. La premiere partie porte sur l'etude theorique des effets relativistes dans des agregats contenant des atomes lourds. Ce travail vise a augmenter la comprehension des effets de la relativite restreinte sur les liaisons chimiques dans de tels agregats. Nous avons inclu l'interaction spin-orbite dans un programme de calcul quantique ms-lsd (multiple scattering-local spin density) contenant deja les corrections relativistes scalaires independantes du spin de l'electron. Le couplage spin-orbite est calcule en utilisant la theorie de perturbation au premier ordre. La matrice spin-orbite est construite a partir de toutes les fonctions d'onde atomiques des niveaux de valence. La seule approximation faite dans ce calcul est la negligence des deux petites composantes de la fonction d'onde relativiste. Les resultats obtenus par notre programme pour des agregats de platine sont comparables a ceux de la methode dsw (dirac scattered wave) qui utilise les quatre composantes de la fonction d'onde relativiste. Des resultats d'autres calculs sont compares a l'experience et un bon accord a ete trouve. Il s'avere ainsi que le formalisme quasi relativiste ms-lsd a deux composantes represente une alternative tres interessante face aux autres techniques qui incluent les corrections relativistes. Dans une deuxieme partie de ce travail, on traite des possibilites et des limites de la methode ms-lsd pour la description des structures electroniques des solides a travers des calculs sur des clusters representatifs de ces solides. La qualite des resultats trouves pour des calculs tests sur des semiconducteurs iii-v laisse penser que cette procedure peut etre etendue a l'etude de nombreux composes de structures cristallographiques complexes

Titre traduit

Developments of the ms-lsd method toward the electronic structure calculation of clusters containing heavy atoms and of semiconductors

Pas de résumé disponible.