La collision reactive cs*+h#2csh+h : etude experimentale en jets croises et calculs de trajectoires classiques

The cs*+h#2csh+h reactive collision : crossed-beam experiments and classical trajectory calculations

• Auteur / Autrice : JEAN-MARC L'HERMITE
• Direction : GABRIEL RAHMAT
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1990
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

La reaction photochimique cs(7p)+h#2csh+h a ete etudiee dans une experience de collisions en jets croises utilisant les techniques laser a haute resolution: un premier laser excite le cesium sur un des niveaux 7p#1#/#2 ou 7p#3#/#2; un deuxieme laser permet de detecter les produits csh par fluorescence induite dans un etat rovibrationnel donne (v=o,j). Le mecanisme de la reaction, le harponnage, associe au couplage spin-orbite a grande distance, a ete mis en evidence a travers la difference de reactivite des niveaux de structure fine du cesium. Ce mecanisme a ete confirme par l'observation, sur certains niveaux de structure hyperfine, d'une variation de reactivite lorsqu'on fait tourner la polarisation du premier laser. La section efficace totale de reaction a ete estimee a 1a#2 pour une excitation cs(7p#1#/#2); elle est quatre fois moindre pour une excitation cs(7p#3#/#2). Nous avons mesure les sections efficaces totales et differentielles (technique doppler) en fonction de l'energie de collision pour tous les niveaux rotationnels accessibles de csh. Parmi les resultats importants, citons l'absence de barriere de potentiel sur le chemin de reaction, l'absence de complexe intermediaire de longue duree de vie, la diffusion preferentiellement vers l'avant des produits csh. Des calculs de trajectoires quasi-classiques ont permis de rendre compte de ces mesures et d'expliquer certains resultats, par exemple la superposition a la diffusion vers l'avant d'une composante isotrope, due aux collisions a grand parametre d'impact. Nous avons egalement teste la reactivite du cesium dans des etats plus excites (8s, 9s, 6d, 7d) peuples par deux lasers en utilisant le niveau relais 6p. L'absence de signal de fluorescence detectable indique que la section efficace totale de reaction pour ces etats est inferieure a celle de l'etat 7p