Formation et fonctionnement des sites actifs des catalyseurs d'hydrogénation Cu-Zn-O et Cu-Zn-Al-O

Formation and performances of active sites in Cu-Zn-O and Cu-Zn-Al-O hydrogenation catalysts

• Auteur / Autrice : Abdoulaye Sene
• Direction : Geneviève Wrobel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Spectrochimie
• Date : Soutenance en 1990
• Etablissement(s) : Lille 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Méthanol

Spectromètres

Hydrogénation

Catalyseurs

Résumé

Thermogravimétrie, spectroscopies SPX et AUGER, mesures cinétiques ont été utilisées pour caractériser très finement différents catalyseurs Cu-Zn-Al-O couramment utilisés en synthèse du méthanol. A l'état réduit à 523 k, les principaux éléments dégagés de notre étude sont : 1) la présence de cuivre métal et d'une fraction de cuivre à l'état partiellement oxyde et inséré dans le réseau Zn-Al-O ; 2) la présence d'une espèce hydrogène extractible, localisée dans le réseau des oxydes résiduels ; 3) l'existence d'ions hydroxyles relativement mobiles auxquels nous avons attribué un phénomène de blocage des sites hydrogénants. La prise en compte de ces différents points associée à une étude cinétique d'hydrogénation de l'isoprène en l'absence d'hydrogène nous ont amené à établir un modèle de sites actifs et un modèle cinétique d'extraction des espèces hydrogène. Ces modèles sont transposables à toute une classe de catalyseurs à base de cuivre. Le modèle cinétique a permis d'évaluer la quantité d'espèces hydrogène localisées à la surface et qui interviennent dans la détermination des aires métalliques et dans le processus catalytique d'hydrogénation. Enfin, l'influence de la nature des phases sur les caractéristiques et performances des catalyseurs a été discutée.