Structure et composition superficielles de l'alliage Pt80Fe20(111) en liaison avec ses propriétés catalytiques
Auteur / Autrice : | Pierre Beccat |
Direction : | Yves Gauthier |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique |
Date : | Soutenance en 1990 |
Etablissement(s) : | Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015) |
Résumé
Des mesures de reactivite sur des particules ptfe/c ont montre que, pour 80% de platine, la vitesse d'hydrogenation du cinnamaldehyde est maximum. Afin de supprimer le role eventuel du support, du solvant, et les facettes complexes des petites particules, nous avons a la fois, dans ce travail de these, mesure les proprietes catalytiques de l'alliage monocristallin pt#8#0fe#2#0(111) lors de l'hydrogenation du crotonaldehyde et du methylcrotonaldehyde, et nous avons determine avec precision la structure et la composition de la surface par diffraction d'electrons lents et spectroscopie auger. Les resultats sont les suivants: le premier plan atomique est un plan pur de platine et le profil de composition est monotone: c#1=96%pt, c#2=88, c#3=85. De plus, dans le plan de surface, un atome sur les quatre composants la maille elementaire est deplace hors du plan de 0,1 a. Des mesures de reactivite, on peut conclure que l'addition de fer provoque une augmentation notable d'activite et que la presence d'un groupement methyl supplementaire dans le methylcrotonaldehyde induit une augmentation importante de la selectivite en alcool insature. D'apres des mesures de spectroscopie de pertes d'energie electronique et des previsions theoriques, la molecule est liee a la fois par les fonctions c=c et c=o. L'addition du groupement methyl provoquerait l'abaissement de l'interaction c=c/pt, entrainant l'apparition de selectivite en alcool insature. La presence du fer dans le deuxieme plan atomique peut modifier les proprietes electroniques des atomes de pt du premier plan, modifications a l'origine de l'augmentation d'activite