Thèse soutenue

Interaction du thiophène avec les oxydes de nickel et de cobalt : face (100) de monocristaux et surfaces modèles de catalyseurs d'oxydes mixtes Ni-Mo et Co-Mo : étude par spectrométrie Auger et diffraction d'électrons de haute énergie sous incidence rasante

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Auteur / Autrice : Didier Devillard
Direction : Alexis Steinbrunn
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 1990
Etablissement(s) : Dijon

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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L'interaction du thiophène, avec la force (100) des oxydes de nickel et de cobalt et des surfaces modèles de catalyseurs d'oxydes mixtes Ni-Mo et Co-Mo, a été étudiée à une échelle subnanométrique, par spectrométrie d'électrons Auger et diffraction d'électrons de haute énergie sous incidence rasante. A) sur toutes les faces étudiées : *la couche d'adsorption est désordonnée quels que soient : la nature et la composition de la surface d'oxyde ; le taux de couverture en cristallites métalliques ; l'arrangement cristallographique des phases superficielles mixtes Ni, Mo, Co, O, S, C. Le soufre préadsorbé sur des cristallites métalliques ou sur l'oxyde inhibe l'adsorption du thiophène. L'ajout de molybdène sur NiO(100) ou COO(100) améliore considérablement le taux d'adsorption. B) dans le cas de COO(100), une élévation de la température de 150 K (373 à 523 K) favorise la dissociation de C4H4S en phase adsorbée. Un film amorphe de MOOX (x<3) déposé sur COO(100) dissocie moins le thiophène en phase adsorbée et en fixe davantage que COO(100). C) dans le cas de NiO(100), la quantite de thiophène adsorbée est d'autant plus grande que la concentration superficielle en atomes métalliques est importante. Le nickel métallique joue donc un rôle particulier dans la constitution des sites d'adsorption dont la nature exacte n'a pas pu être définie dans le cadre de cette étude. L'effet de synergie dû à la présence simultanée de Mo, Co ou Ni et S à la surface du catalyseur est confirmé. L'interaction du thiophène avec les différentes surfaces préparées au cours de ce travail se limite à l'étape d'adsorption sans autre forme d'évolution (aucune nucléation et croissance de nouvelles phases n'ont été détectées, notamment sulfures bidimensionnels ou tridimensionnels). Cette propriété semble tout à fait compatible avec un processus catalytique : adsorption du réactif, réactions en phase adsorbée, désorption des produits.