Étude des phénomènes limitant les performances des cellules photovoltaïques tandem pérovskite/silicium 2T par caractérisations électriques sous différents éclairements

Study of Performance-Limiting Phenomena in Perovskite/Silicon 2T Tandem Photovoltaic Cells through Electrical Characterization under Various Illumination Conditions

• Auteur / Autrice : Julci Ditsougou
• Direction : Anne Kaminski-Cachopo, Thibaut Desrues
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanoélectronique et nanotechnologie
• Date : Soutenance le 18/12/2025
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale électronique, électrotechnique, automatique, traitement du signal (Grenoble ; 199.-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'innovation pour les technologies des énergies nouvelles et les nanomatériaux (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Daniel Bellet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marie-Estelle Gueunier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pere Roca i Cabarrocas, Erwann Fourmond
• DOI : 10.70675/2483eb19zc66az424azbde2za3b0d7feafcb

Mots clés

Mots clés contrôlés

Cellules solaires silicium

Pérovskites

Photopiles

Oxyde d'indium-étain

Mots clés libres

Cellule solaire tandem

TOPCon

Pérovskite

Caractérisation

Réponse spectrale

Jonction de recombinaison

Tandem solar cells

TOPCon

Perovskite

Characterization

Spectral response

Recombination junction

Résumé

Ce travail de thèse s’inscrit dans le développement des cellules solaires tandem pérovskite/silicium (PK/Si) en configuration deux terminaux (2T), considérées comme une voie privilégiée pour dépasser la limite de rendement des technologies à base de silicium cristallin (~29,4 %). Dans ces dispositifs, les deux sous-cellules sont superposées et connectées en série à travers une jonction de recombinaison, ce qui permet une simplification du procédé et une réduction du coût des matériaux de contact, comparables à ceux des dispositifs simple-jonction. La complémentarité spectrale des deux absorbeurs permet une meilleure conversion du rayonnement solaire et a conduit à des rendements records supérieurs à 34 % à l’échelle du laboratoire, principalement sur des dispositifs de petite surface (≈ 1 cm²). La présence d’un grand nombre de couches et d’interfaces introduit toutefois des phénomènes de transport parasites, à savoir des résistances série et des courants de fuite (shunts), issus du volume ou des interfaces, qui constituent un verrou majeur pour la stabilité et le passage à des formats industriels. L’architecture 2T rend également complexe l’identification de l’origine de ces pertes, qu’elles proviennent de la cellule inférieure, de la cellule supérieure ou de la jonction de recombinaison. L’emploi de caractérisations sous spectres discriminés permet de sonder séparément les contributions de chaque sous-cellule. Ces travaux de thèse ont pour objectif, en se focalisant sur l’empilement inférieur constitué de la cellule inférieure et des couches de la jonction de recombinaison, d’optimiser l’intégration des dispositifs tandem PK/Si afin de limiter l’impact des phénomènes de transport parasites. Pour ce faire, ils ont porté à la fois sur l’optimisation d’un procédé de cellule inférieure TOPCon, désormais technologie standard du marché, et sur l’exploration de couches de recombinaison alternatives à l’ITO, matériau critique souvent corrélé aux phénomènes de shunt dans les dispositifs tandem. Les propriétés des contacts TOPCon ont été modulées depuis l’échelle précurseur jusqu’à leur intégration dans des cellules simple-jonction. Des caractérisations sous spectre infrarouge (IR) ont permis d’identifier des compromis optiques qui, bien que limitants en simple-jonction, deviennent négligeables en tandem, permettant d’importants gains de passivation ensuite confirmés dans les dispositifs complets. Les mesures sous spectres discriminés (IR et UV) des cellules tandem ont révélé la présence de courants de fuite dans les deux sous-cellules. L’analyse approfondie des jonctions de recombinaison a montré que les shunts observés dans la cellule supérieure proviennent directement de l’ITO, dont la nature influence également l’extraction des porteurs. L’introduction d’une couche de NiOₓ a permis de pallier cette limitation, menant à la réalisation d’une jonction de recombinaison sans indium présentant des performances comparables à celles des références à base d’ITO, avec des rendements avoisinant 25 %

This thesis focuses on the development of two-terminal (2T) perovskite/silicon (PK/Si) tandem solar cells, which are considered a promising route to surpass the efficiency limit of crystalline silicon-based technologies (~29.4%). In these devices, the two sub-cells are stacked and connected in series through a recombination junction, which enables process simplification and reduces the cost of contact materials, in a manner comparable to single-junction devices. The spectral complementarity of the two absorbers allows a more efficient conversion of solar radiation and has led to record efficiencies above 34% at the laboratory scale, mainly for small-area devices (≈ 1 cm²). However, the presence of a large number of layers and interfaces introduces parasitic transport phenomena, namely series resistance and leakage currents (shunts), originating from either the bulk or the interfaces, which constitute a major bottleneck for stability and for scaling up to industrial formats. The 2T architecture also makes it difficult to identify the origin of these losses, whether they arise from the bottom cell, the top cell, or the recombination junction. Spectrally resolved characterizations make it possible to probe the contributions of each sub-cell separately. This thesis focuses on the lower stack, consisting of the bottom cell and the recombination junction layers, with the aim of optimizing the integration of PK/Si tandem devices while limiting the impact of parasitic transport phenomena. To this end, the work addresses both the optimization of a TOPCon bottom-cell process, now widely adopted in industry, and the exploration of recombination layers alternative to ITO, a critical material often correlated with shunt-related phenomena in tandem devices. The properties of the TOPCon contacts were tuned from the precursor scale up to their integration into single-junction cells. Infrared (IR) spectral characterizations made it possible to identify optical trade-offs which, although limiting in single-junction devices, become negligible in tandem architectures, thereby enabling significant passivation gains that were subsequently confirmed in complete devices. Spectrally resolved measurements under IR and UV illumination performed on tandem cells revealed the presence of leakage currents in both sub-cells. A detailed analysis of the recombination junctions showed that the shunts observed in the top cell originate directly from the ITO, whose nature also affects carrier extraction. The introduction of a NiOₓ layer made it possible to overcome this limitation, leading to the realization of an indium-free recombination junction exhibiting performance comparable to that of ITO-based references, with efficiencies around 25%.