Alkylation du toluène par le méthanol en éthylbenzène et styrène sur zéolithes
Auteur / Autrice : | Danielle Archier |
Direction : | G. Coudurier, C. Naccache |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Sciences |
Date : | Soutenance en 1989 |
Etablissement(s) : | Lyon 1 |
Jury : | Examinateurs / Examinatrices : G. Coudurier, C. Naccache |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Résumé
Le styrene, produit d'un grand interet industriel, peut etre obtenu en une seule etape par une voie catalytique consistant a alkyler selectivement la chaine laterale du toluene par le methanol. Des etudes cinetiques et mecanistiques, effectuees sur des zeolithes faujasites de type x echangees et impregnees au cesium, ont montre que l'alkylation du toluene fait intervenir deux types de sites catalytiques distincts; les ions cs#+ en position d'echange responsables de l'activation du toluene et cs#2o impregne responsable de l'activation du methanol et de sa decomposition en formaldehyde, agent alkylant. La reaction entre ces deux especes activees conduit au styrene, produit primaire, qui est ensuite en partie hydrogene en ethylbenzene par transfert d'hydrogene, le methanol etant la source d'hydrogene. L'addition de promoteur, tel que le bore a ete etudie. Le bore se combine au cesium impregne pour donner un borate de cesium ce qui a pour effet d'augmenter substantiellement la production des produits d'alkylation et simultanement de diminuer nettement la reaction non desiree de decomposition du methanol en gaz de synthese. La caracterisation des especes intermediaires par differentes methodes physicochimiques et l'etude des proprietes basiques des catalyseurs utilises ont permis de completer cette etude mecanistique. Nous basant sur le mecanisme reactionnel que nous avons etabli, nous avons essaye d'ameliorer les performances catalytiques du catalyseur etudie en modifiant la nature de la zeolithe d'une part et la nature de l'oxyde basique et des promoteurs d'autre part. Enfin, en faisant varier les conditions reactionnelles, nous avons optimise le rendement en produits alkyles