Thèse soutenue

Étude par spectrométrie de résonance cylclotronique ionique de réactions et relaxations d'ions à énergie de collision thermique

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Auteur / Autrice : Michel Heninger
Direction : Gérard Mauclaire
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 1988
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Résumé

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Un spectromètre de Résonance Cyclotronique Ionique à trois étages (tricyclotron) conçu pour l'étude des réactions et des relaxations d'ions à énergie thermique est présenté. Cet appareil original permet de séparer, dans l'espace et dans le temps, la préparation des ions, leur éventuelle relaxation, leurs réactions et leur détection. Le présent travail porte sur la mise au point de cet appareil et sur le développement des procédures expérimentales qui ont permis d'étudier:La réactivité en fonction de l'énergie: les systèmes, NH ₃⁺ (X. V) + CH₃OH, O⁺ (²P. ²D. ⁴S) + H₂ O et N₂⁺ (X. V) + N₂ O, ont été étudiés soit en fonction de l’énergie interne, soit en fonction de l’énergie cinétique des ions. La relaxation radiative d'ions positifs vibrationnellement excités dans l'état électronique fondamental: Utilisant la méthode chimique de l'ion moniteur pour sonder l'énergie interne de l'ion, nous présentons une technique expérimentale pour mesurer la durée de vie radiative d'ions positifs. Nous donnons les premiers résultats obtenus pour des ions diatomiques: NO⁺ (95 ms pour le niveau v=1, 45 ms pour v=2), HCl⁺ (3 ms pour v=1) et DCl⁺+ (11ms pour v=1). En ce qui concerne l'ion triatomique HCO⁺, important en astrophysique, nous avons mesuré des durées de vie radiatives de 35 ms, 12 ms et 4 ms pour les trois premiers niveaux vibrationnels de l'élongation C-O. Nous avons aussi montré que le mode pliage a une durée de vie très longue (π ≃ 500 ms pour le niveau v=1). Nos résultats montrent aussi qu'en l'absence de collisions il n'y a pas de couplage entre les différents modes de vibration de HCO⁺ pour des énergies internes inférieures à 0. 70 eV. Nos mesures ont permis de confronter pour la première fois résultats de calculs ab initio et valeurs expérimentales pour des ions positifs.