La frustration magnétique : quelques manifestations expérimentales, leur simulation et une approche théorique

The magnetic frustration : experimental evidence, computer simulation and a theoretical approach

• Auteur / Autrice : Philippe Lacorre
• Direction : Gérard Férey
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1988
• Etablissement(s) : Le Mans
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des oxydes et fluorures (Le Mans)
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université du Maine. UFR de sciences exactes et naturelles (Le Mans)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Recuit simulé (mathématiques)

Neutrons -- Diffraction

Métaux de transition

Structure magnétique

Fluorures

Frustration (physique)

Simulation par ordinateur

Mots clés libres

Fonctions de contrainte

Résumé

Le problème de frustration magnétique est abordé successivement au niveau expérimental, par simulation numérique puis sur un plan théorique. Les structures magnétiques de quelques fluorures d'éléments de transition 3d sont résolues par diffraction neutronique sur poudre et analysées en terme de frustration magnétique (KCrF4, KMnFeF6, CsCoF4, Ba2Ni3F10). Dans d'autres composés, la présence de frustration n'a pu être confirmée, soit qu'elle soit peu probable (BaMnFeF7), soit que les principaux mécanismes de couplage restent encore à élucider (Cr2F5). Un programme de simulation numérique de structures magnétiques est présente, le programme MCMAG. Base sur une méthode heuristique d'optimisation (la technique de recuit simulé, appliquée à l'algorithme de Metropolis), ce programme versatile permet de déterminer la (une) configuration d'état fondamental d'un système de spins en interaction. Les structures magnétiques simulées de plusieurs fluorures frustres, dont ceux étudiés plus haut, reproduisent parfaitement, à partir d'hypothèses raisonnables de couplages, les configurations déterminées expérimentalement. Pour certains composés, le comportement thermique des structures magnétiques et leur évolution sous l'influence d'un champ magnétique externe ont été reproduits au moins qualitativement. Une méthode de mesure du taux de contrainte dans les structures magnétiques frustrées est présentée. Dans cette approche classique, la fonction de contrainte d'un système magnétique est définie, au signe près, comme le rapport entre l'énergie d'échange du système et son énergie d'échange virtuelle si toutes les interactions y étaient satisfaisaites. Cette grandeur intensive, toujours comprise entre -1 et +1, permet d'établir une échelle de frustration pour les systèmes magnétiques en interaction. Dans ce type de description, la frustration peut avoir deux origines : une origine intrinsèque, lorsque seules les interactions entrent en compétition, ou une origine extrinsèque, lorsque la contrainte est causée par des paramètres externes à l'échange (champ magnétique, anisotropie,. . . ). Les simulations entreprises sur deux familles de systèmes frustrés classiques montrent qu'un taux de contrainte extrinsèque élevé correspond à un comportement fluctuant (entropie non nulle à T = 0). Parallèlement, un rapprochement est tenté entre la valeur (classique) du taux de contrainte dans deux réseaux périodiques frustrés, et l'importance des effets quantiques liés à la frustration dans ces réseaux. Le ''taux de frustration'' tel que défini à partir de la fonction de contrainte, pourrait être relié à certaines propriétés physiques des systèmes frustrés.

The frustration problem is considered successively from the experimental point of view, by numerical simulation, then theoretically. The magnetic structures of a few fluorides of 3d cations ate solved from neutron powder diffraction and analysed in term of magnetic frustration. When spins are isotropic and coupling constants have about the same strength, the magnetic structure is non collinear (KCrF4, KMnFeF6). If spins are very anisotropic, or if coupling constants are rather different, the magnetic structure is collinear, and the weakest interaction is broken (CsCoF4, Ba2Ni3F10). In other compounds, we were not able to confirm frustration : either it is improbable (BaMnFeF7), or the coupling mechanisms are still unknown (Cr2F5). A computer program to simulate magnetic structures is presented : the program MCMAG. Based upon a heuristic method for optimisation (simulated anneaIing, applied to the algorithm of Metropolis), this program is designed to determine the ground-state configurationof a system of spins in interaction. The topology of the magnetic network is given by the user which makes it possible to simulate complex magnetic systems such as those encountered in many frustrated compounds. The magnetic structures of several frustrated fluorides, e. G. Those investigated in the first part of this work, have been successfully simulated from reasonable assumptions on coupling constants. For some compounds, the thermal behaviour of their magnetic structure and their evolution under an applied magnetic field have also been reproduced, at least qualitatively. A method to measure the constraint rate inside frustrated magnetic structures is presented. Within this cIassical approach, the constraint function of a magnetic system in interaction is defined as the opposite of the ratio between the coupling energy of the system and the ''virtual'' coupling energy it would have if all interactions were satisfied. This intensive parameter, that belongs to the range [-1,+1], can be used as a scale for frustration in magnetic systems. In this description, frustration can have two origins : an intrinsic origin, when interactions only compete, or an extrinsic origin, when magnetic constraint is caused by parameters external to exchange (magnetic field, anisotropy,. . . ). Simulations have been carried out on two families of classical frustrated systems ; they show that high extrinsic constraint rates may be associated with fluctuations (non-null entropy at T = 0). The (classical) value of the constraint rate of two frustrated periodic lattices is tentatively related to the large quantum effects, associated with frustration, which are observed in these systems. It is suggested that the ''frustration rate'', as defined from the constraint function, could be connected to some physical properties of frustrated systems.