Étude par résonance paramagnétique électronique des défauts formés dans SiO₂par les ions de grande énergie

Electron spin resonance studies of defects formed in silica by high energy ions

• Auteur / Autrice : Eric Dooryhee
• Direction : Yves Langevin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1987
• Etablissement(s) : Paris 11
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lumière -- Absorption

Résonance paramagnétique électronique

Silice

Mots clés libres

Ions de grande énergie

Perte d'énergie électronique

Trace latente

Résumé

Nous avons étudié les défauts formés par des ions de grande énergie dans la silice. Les processus de formation de ces défauts restent mal compris pour des énergies supérieures à 1 MeV/uma, alors qu'ils s'expliquent simplement par les cascades de collisions dans le domaine de l'implantation. Les applications sont nombreuses en astrophysique (rayons cosmiques), en sciences de la terre (traces de fission) et dans des domaines technologiques (stockage des déchets radioactifs, réacteurs à fusion). Nous avons utilisé la Résonnance Paramagnétique Electronique (RPE) associée à d'autres techniques (spectroscopie optique, canalisation, diffusion X aux petits angles) afin de caractériser les défauts créés par excitation électronique et d'étudier l'influence de l'énergie, du numéro atomique et de la fluence des ions incidents. Nous avons irradié à GANIL et à l'UNILAC de Darmstadt des cibles de silice et d'alumine. L'étude par RPE a permis de montrer que les ions de grande énergie forment dans la silice des lacunes (centres E') et des interstitiels (centres peroxyles) paramagnétiques. Leurs signatures RPE présentent des caractéristiques spécifiques par rapport à celles observées après une irradiation gamma ou par un faisceau d'électrons, que l'on peut relier à la très grande densité d'énergie déposée par les ions, et à l'environnement atomique dans des amas de défauts. Le taux de production des défauts varie avec le numéro atomique de l'ion incident, à perte d'énergie constante. La proportion de centres peroxyles augmente avec le pouvoir d'arrêt. Lorsque la fluence augmente au-delà du seuil de recouvrement, on observe une conversion des centres E' vers les radicaux peroxyles, comparable à celle induite par un recuit thermique. Ces résultats démontrent les effets non linéaires de la perte d'énergie et l'importance de la phase de réorganisation des défauts primaires qui se produit après le passage de l'ion (concept de pointe thermique). Des expériences de spectroscopie optique nous ont permis de montrer que les ions forment également des lacunes d'oxygène diamagnétiques. Cependant, la concentration totale de défauts observés est insuffisante pour rendre compte de l'attaque chimique préférentielle des traces. Les déformations locales du réseau induites par le passage de l'ion pour­ raient donc jouer un rôle dans la révélation des traces.

We have studied the defects formed in silica by high energy ions. Defect formation processes are not yet well understood at energies higher than 1 MeV/amu, whereas they can be interpreted in terms of collision cascades at low energies. There are numerous applications in astrophysics (cosmic rays) earth sciences (fission track dating) and for technological problems (storage of radioactive waste material. Fusion reactors). We have used Electron Spin Resonance (ESR) together with other techniques (optical spectroscopy. Channeling. Small angle X-ray scattering) to characterize defects formed by electronic excitations and to study the influence of the energy the atomic number and the influence of ions. We have irradiated silica and alumina targets at GANIL and at UNILAC Darmstadt. ESR studies have shown that high energy ions form paramagnetic vacancies (E' centers) and interstitials (peroxy radicals). Their ESR signatures exhibit specific characteristics when compared to those observed after gamma-ray or electron irradiation which can be related to the very high density of deposited energy and to the specific environment within clusters of defects. The production rate of defects varies with the atomic number of the incident ion for a given energy deposit. The proportion of peroxy radicals increases with stopping power. When influence increases above the overlapping threshold a tranfer from E' centers to peroxy radicals is observed. Similar to that observed after thermal annealing. These results demonstrate the non linear effects of energy lasses and the role of a phase in which primary defects reorganize in the wake of the incident ion ("thermal spike" concept). Optical spectroscopy experiments allowed us to show that high energy ions also form diamagnetic oxygen vacancies. However the total defect concentration observed is too law to account for the preferential chemical etching of ion tracks. Local bond straining induced by the ion could therefore play a role in the revelation of ion tracks.