Simulation et compétence de la séparation de gaz rares dans les matériaux nanoporeux

par Emmanuel Ren

Projet de thèse en Chimie Physique

Sous la direction de François-Xavier Coudert.

Thèses en préparation à l'Université Paris sciences et lettres , dans le cadre de École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre , en partenariat avec Institut de Recherche de Chimie Paris (laboratoire) , Chimie Organométallique et Catalyse de Polymérisation (COCP) (equipe de recherche) et de Chimie ParisTech / École Nationale Supérieure de Chimie de Paris (ENSCP) (établissement opérateur d'inscription) depuis le 12-10-2020 .


  • Résumé

    La capture, séparation et purification des gaz rares présente des applications majeures notamment dans les domaines du spatial, de l'environnement et de la santé. Les procédés de séparation en phase gazeuse les plus efficaces actuellement connus reposent sur l'utilisation de matériaux nanoporeux, présentant une surface spécifique importante et capable d'adsorber sélectivement certaines espèces gazeuses. Dans le cas particulier de la séparation Xe/Kr, réputée difficile, plusieurs familles de matériaux ont été étudiées, dont des matériaux hybrides organiques–inorganiques (metal–organic frameworks, ou MOFs) et des zéolithes dopées par des nanoparticules d'argent. Cependant, les mécanismes microscopiques de cette adsorption et les limites théoriques de performance de tels matériaux sont encore aujourd'hui mal connus. Dans la continuité d'un stage de Master 2 effectué dans le cadre de la Chaire de formation ParisTech « Ingénierie nucléaire » soutenue par ORANO en 2019, l'objectif de la thèse sera de décrire à l'échelle microscopique, en utilisant les outils de simulation moléculaire, les propriétés d'adsorption des gaz rares dans des matériaux nanoporeux (zéolithes et MOFs) chargés ou non de nanoparticules de métaux nobles au sein de leurs pores. Les techniques utilisées seront les simulations de Monte Carlo et de dynamique moléculaire classiques, reposant sur des potentiels d'interactions paramétrés entre adsorbat et matériau nanoporeux. Cette thèse sera menée en collaboration entre le CEA, l'Institut de Recherche de Chimie Paris (CNRS/Chimie ParisTech/Université PSL), et Orano.

  • Titre traduit

    Simulation and understanding of noble gases separation in nanoporous materials


  • Résumé

    The noble gases capture, separation and purification has numerous applications for environment, space or health technology developments. The most efficient gas phase separation processes are currently those using nanoporous materials, which present large specific surfaces and are able to afford selective adsorption of some gas species. For the challenging separation of xenon towards krypton, several nanoporous materials like metal–organic frameworks (MOFs) or zeolites doped with silver nanoparticles have already been tested. However, the microscopic mechanisms of gases adsorption on these materials and the related theoretical limits of their efficiency are still not well understood today. Following a first study performed in our laboratories during a Master2 practise in the frame of the nuclear engineering Chimie-ParisTech Chair supported by ORANO in 2019, the aim of this thesis will be to use molecular simulation tools (Monte Carlo and classical MD simulations ) to describe gases adsorption properties in nanoporous materials (MOFs or zeolites) at the microscopic level. The study will focus on understanding how the nature of the nanoporous materials (pores sizes and connectivity), the inclusion (or not) of nanoparticles inside these materials, and the kind of nanoparticles (chemical composition, size, concentration), impact the physicochemical properties relevant for the gases separations. Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives Institut national des sciences et techniques nucléaires wwwinstn. cea.fr 1 DEN: Thesis SL-DEN-20-0024 RESEARCH FIELD Chemistry / Condensed matter physics, chemistry & nanosciences TITLE Simulation and understanding of noble gases separation in nanoporous materials ABSTRACT The noble gases capture, separation and purification has numerous applications for environment, space or health technology developments. The most efficient gas phase separation processes are currently those using nanoporous materials, which present large specific surfaces and are able to afford selective adsorption of some gas species. For the challenging separation of xenon towards krypton, several nanoporous materials like metal–organic frameworks (MOFs) or zeolites doped with silver nanoparticles have already been tested. However, the microscopic mechanisms of gases adsorption on these materials and the related theoretical limits of their efficiency are still not well understood today. Following a first study performed in our laboratories during a Master2 practise in the frame of the nuclear engineering Chimie-ParisTech Chair supported by ORANO in 2019, the aim of this thesis will be to use molecular simulation tools (Monte Carlo and classical MD simulations ) to describe gases adsorption properties in nanoporous materials (MOFs or zeolites) at the microscopic level. The study will focus on understanding how the nature of the nanoporous materials (pores sizes and connectivity), the inclusion (or not) of nanoparticles inside these materials, and the kind of nanoparticles (chemical composition, size, concentration), impact the physicochemical properties relevant for the gases separations.