Thèse soutenue

Influence des émissions anthropiques sur la formation d'aérosol organique en fonction des caractéristiques physico-chimiques de l'environnement
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Auteur / Autrice : Zhizhao Wang
Direction : Karine Kata sartelet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences et Techniques de l'Environnement
Date : Soutenance le 04/05/2023
Etablissement(s) : Marne-la-vallée, ENPC
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre d'Enseignement et de Recherche en Environnement Atmosphérique (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne)
Jury : Président / Présidente : Matthias Beekmann
Examinateurs / Examinatrices : Karine Kata sartelet, Miikka Dal maso, Eric Villenave, Florian Couvidat, Maud Leriche, Marie Camredon, Antoine Waked
Rapporteurs / Rapporteuses : Miikka Dal maso, Eric Villenave

Mots clés

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Résumé

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Les aérosols organiques secondaires (AOS) affectent la qualité de l'air, le climat et la santé humaine. Dans la troposphère, les composés organiques volatils (COV) peuvent subir une chimie multigénérationnelle, et leurs produits d'oxydation se condenser sur les particules existantes pour former des AOS. Ainsi, leur formation implique de nombreuses réactions et espèces, et dépend des conditions environnementales. Notre compréhension actuelle de la formation des AOS peut être décrite par des mécanismes chimiques détaillés (par exemple, le Master Chemical Mechanism (MCM) et le Peroxy Radical Autoxidation Mechanism (PRAM)). Cependant, en raison de limitations en temps de calcul, les modèles de chimie-transport (MCT) ne peuvent pas les utiliser directement. Ils utilisent plutôt des mécanismes implicites avec seulement quelques espèces modèles et réactions. Ces mécanismes implicites sont généralement construits à partir de mesures en chambre et peuvent ne pas avoir la complexité nécessaire pour simuler avec précision les concentrations en aérosols organiques. Généralement, on estime que les concentrations d'AOS diminueront en raison des réglementations sur les émissions, en particulier dans les zones rurales et périurbaines où les concentrations d'oxydants devraient diminuer. Cependant, certaines études suggèrent que la réduction des émissions anthropiques, en particulier des oxydes d'azote (NOx), peut ne pas conduire à une diminution efficace des concentrations d'AOS mais peut même les augmenter. Avec des mécanismes implicites d'AOS hautement simplifiés, cette interaction complexe entre la réduction des émissions et la formation d'AOS pourrait ne pas être simulée de manière fiable dans les MTC. Pour améliorer la formation des AOS dans les MTC, le GENerator of Reduced Organic Aerosol Mechanisms (GENOA) a été développé. GENOA réduit les mécanismes chimiques détaillés en mécanismes d'AOS semi-explicites qui sont suffisamment petits pour être utilisés dans les MCT. Les mécanismes obtenus peuvent être personnalisés par les utilisateurs selon la précision souhaitée, et préservent les propriétés physico-chimiques des AOS. GENOA v1.0 a été appliqué au mécanisme de formation des AOS de sesquiterpène (SQT) à partir de MCM, résultant en un mécanisme dont la taille est réduite à moins de 2% de celle du MCM avec une erreur moyenne inférieure à 3%.Pour améliorer l'efficacité de la réduction et traiter les mécanismes de plusieurs précurseurs d'AOS simultanément, une approche de réduction parallèle est utilisée dans GENOA v2.0. Pour les mécanismes (MCM + PRAM) de trois monoterpènes (MTs), le mécanisme global est ainsi réduit de 93% avec une erreur inférieure à 3%.Le mécanisme d'AOS biogénique généré par GENOA v2.0 (GBM), comprenant les schémas d'AOS pour MT et SQT, a ensuite été implémenté dans le MCT CHIMERE. Les concentrations simulées avec GBM sur l'Europe pendant l'été (juin-août, 2018) sont plus élevées que celles simulées avec le mécanisme implicite Hydrophilic/Hydrophobic Organics (H²O), et les AOS sont plus oxydés. Le mécanisme GBM améliore les comparaisons modèle/mesures pour les concentrations en aérosol organique. Avec une réduction de 50% des émissions anthropiques de NOx, le mécanisme GBM prédit une augmentation des AOS (6,5%) due à une augmentation des AOS provenant de MT (15%). Les réductions de NOx favorisent la formation de molécules hautement oxygénées (HOM) par auto-oxydation, entraînant une augmentation de la concentration en AOS provenant de MT. La diminution des concentrations de NOx favorise également les voies chimiques entraînant une augmentation des concentrations d'AOS non-HOM provenant de MT. Dans l'ensemble, ce travail montre que les mécanismes détaillés d'AOS sont nécessaires aux MCT pour simuler les variations des concentrations d'AOS selon l'environnement physico-chimique, et pour évaluer avec précision l'impact de scénarios de réduction des émissions.