Propriétés électroniques et magnétiques des couches moléculaires sur matériaux 2D

Electronic and Magnetic properties of Molecular layers on 2D materials

• Auteur / Autrice : NianJheng Wu
• Direction : Andrew J. Mayne, Hélène Bouchiat
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 09/12/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ondes et Matière
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) - Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Odile Stéphan
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Johann Coraux, Jean-François Dayen, Philippe Lafarge, Jérôme Lagoute
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Johann Coraux, Jean-François Dayen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopes électroniques à balayage

Hétérostructures

Systèmes mésoscopiques

Magnétisme moléculaire

Spintronique

Graphène

Mots clés libres

Graphène

Spintronique

Molécule magnétique

Magnéto transport

Matériaux 2D

Graphene

Spintronic

Magnetic molecule

Magneto transport

2D materials

Résumé

Le graphène est une couche d'atomes de carbone arrangé en un réseau hexagonal (structure en nid d'abeille) et d'un atome d'épaisseur qui a des propriétés électroniques uniques dues à sa relation de dispersion linéaire. Cependant, aucune manifestation de magnétisme intrinsèque ou d'interaction spin-orbite n'existe dans ce matériau. Ce travail de thèse décrit nos essais pour induire ces interactions spin-orbite ou du magnétisme en couplant le graphène à des dichalcogénures de métaux de transition (TMDs) ou des molécules organiques spécifiques. Dans la première partie nous avons montré la persistance d'un supercourant induit par des contacts supraconducteurs à forts champs magnétiques hors du plan dans des échantillons couplés à des TMDs. Nous attribuons la robustesse de ce supercourant à des états de bord quasi-balistiques, stabilisés par la forte interaction spin-orbite induite dans le graphène par le WS₂.Dans la seconde partie, on étudie les signatures de transport mésoscopique à travers le graphène sur lequel trois types de molécules différentes ont été greffées pour en déduire le degré de magnétisme induite par ces molécules. Pour le graphène recouvert de molécules de Fe-porphyrins, des expériences de magnétorésistance montrent une croissance importante de la cohérence de phase quand la température est diminuée de 4K à 0.2K. Cette croissance est de l'ordre de la dépendance en T⁻⁰•⁵ attendue quand la cohérence de phase est seulement due aux interactions inélastiques entre électrons, nous indiquant donc que le Fe-porphyrin n'amène pas de diffusion renversant le spin aux électrons de conduction du graphène. Cette situation est différente avec les molécules TCNQ déposées sur le graphène. Dans ce cas, une croissance plus petite de la cohérence de phase est observée quand la température diminue ce qui suggère un spin flip scattering venant des moments magnétiques induits. Pour finir, la magnétorésistance à basse température des molécules de TbPc₂ greffées sur le graphène montre les fluctuations de conductance universelle (UCF) d'un échantillon cohérent en phase. De façon intéressante, les UCF affichent un bruit dépendant du champ magnétique, qui est le plus élevé à basse température et à champ faible. Un spectre de bruit avec une dépendance en 1/f suggère des systèmes magnétiques à deux niveaux avec une large distribution de temps de relaxation dépendant du champ. Cela indique des moments magnétiques de type Ising, anisotropes et fluctuants, sur le graphène dont la barrière d'énergie caractéristique diminue avec le champ magnétique hors du plan.

Graphene is single-atom-thick layer of carbon atoms arranged in a honeycomb lattice, which has unique electronic properties caused by a linear energy dispersion. However, graphene displays neither intrinsic magnetism nor spin orbit interaction (SOI). This PhD work describes attempting to induce SOI and magnetism by coupling graphene with transition metal dichalcogenides (TMDs) or specific organic molecules. In the first part, we found the persistence of a supercurrent induced by superconducting contacts even in high out-of-plane magnetic fields in samples coupled to TMD. We attribute this robustness to quasiballistic edge states stabilized by the strong SOIs induced in graphene by WS₂.In the second part, we explored signatures of mesoscopic transport through graphene on which three different types of molecules were grafted, to deduce the degree of magnetism induced by the molecules. In graphene covered by Fe-porphyrin molecules, magnetoresistance experiments show an important increase of phase coherence when thetemperature is decreased from 4K to 0.2 K. This increase has the order of the T⁻⁰•⁵ dependence expected when phase coherence is exclusively limited by inelastic electron-electron interactions, which indicates that Fe-porphyrins do not generate large spin flip scattering on the conduction electrons in graphene. The situation is different with TCNQ molecules deposited on graphene. In that case, a smaller increase of phase coherence is observed when the temperature is reduced, which may suggest that the spin flip scattering from induced magnetic moments. Lastly, the low temperature magnetoresistance of TbPc₂ molecules grafted on graphene features universal conductance fluctuations (UCF) of a phase-coherent sample. Interestingly, these UCF display a magnetic field-dependent noise, which is highest at low temperature and low field. A noise spectrum with a 1/f dependence suggests a magnetic two-level system with a wide distribution of field-dependent relaxation times. This points to anisotropic Ising-like fluctuating magnetic moments on graphene whose characteristic energy barrier decreases with out-of-plane magnetic field.