Mousses de Pickering : Conception de Particules et Catalyse

Pickering Foams : Particle Design and Catalysis

• Auteur / Autrice : Andong Feng
• Direction : Marc Pera-Titus
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 14/12/2021
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : École normale supérieure de Lyon (2010-...)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Eco-Efficient Products and Processes Laboratory (Shanghai, Chine)
• Jury : Président / Présidente : Anne Giroir-Fendler
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marc Pera-Titus, Anne Giroir-Fendler, Véronique Nardello-Rataj, Stéphane Pellet-Rostaing, Bélèn Albela, Jacques Leng
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Véronique Nardello-Rataj, Stéphane Pellet-Rostaing

Mots clés

Mots clés contrôlés

Émulsions de Pickering

Silice

Mots clés libres

Mousse de Pickering

Activité de surface

Catalyse interfaciale

Matériau fluoré

Silice

Pickering foam

Surface property

Interfacial catalysis

Fluorinated material

Organosilica particle

Résumé

Les particules colloïdales de silice sont des objets versatiles permettant la genèse de mousses dites de Pickering. Ces mousses peuvent être utilisées pour concevoir des nouveaux microréacteurs catalytiques gaz-liquide-solide (G-L-S). Les microréacteurs G-L-S fondés sur des mousses de Pickering, avec une amélioration accrue du contact G-L-S, permettent d’envisager une activité catalytique accrue pour mener des réactions d’oxydation et d’hydrogénation à fort intérêt industriel. Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse ont pour but de mieux comprendre le comportement des particules adsorbées à l’interface gaz-liquide et ainsi développer des nouveaux systèmes catalytiques à base de mousses de Pickering. Dans un premier temps, nous avons étudié la propension de l’Aquivion® PFSA, une résine acide perfluorée, à stabiliser des mousses à base d’eau et de plusieurs solvants organiques. Nous avons développé un système catalytique original en cascade en mouse aqueuse pour réaliser une réaction de deacétylisation combinée avec une hydrogénation sélective, en présence d’Aquivion® PFSA et d’un catalyseur Pd/SiO2. La présence de mousse permet une augmentation nette de l’activité catalytique par rapport à un système G-L-S conventionnel sans mousse. Ensuite, nous avons préparé plusieurs types de particules d'organosilice par synthèse sol-gel utilisant des silanes organiques. Celles-ci ont été ensuite utilisées pour préparer des mousses par agitation manuelle et homogénéisation, et utilisant aussi un dispositif microfluidique « maison ». Les paramètres clés contrôlant la formation de mousse ont été systématiquement étudiés. Nous avons réussi la préparation de mousses organiques stables avec des particules à pont biphényle et des particules à base d'organosilice fluoré.

The versatility of colloidal particles endows Pickering foams with unique features, which can potentially be used for engineering gas-liquid-solid (G-L-S) catalytic microreactors for multiphase reactions. G-L-S microreactors based on Pickering foams can promote the G-L-S contact and enhance the catalytic activity, showing promising credentials for oxidation and hydrogenation reactions with broad industrial impact. This thesis aims to boost the understanding of particle behavior at gas-liquid interfaces, and develop novel foaming systems for efficient multiphase reactions. First, we investigated the foaming behavior of Aquivion® PFSA, a perfluorinated acid resin, in different solvents, and constructed an original foaming system for a one-pot cascade reaction combining Aquivion® PFSA with a homemade Pd/SiO2 catalyst. The catalytic performance of the foam system was found to be superior to that of a conventional non-foam multiphase system. Afterwards, a variety of organosilica particles was prepared by sol-gel synthesis using different organic precursors. The foaming properties of the resulting particles were studied after handshaking, high-speed homogenization, and using a homemade microfluidic device. The key parameters controlling foam formation were systematically investigated. It was demonstrated that stable organic foams could be obtained with biphenyl-bridged particles and fluorinated organosilica particles.