Modélisation des mécanismes d'altération des verres AVM en régime de vitesse initiale

par Nicolas Bisbrouck (Bisbrouck-macho)

Projet de thèse en Physique

Sous la direction de Frédéric Angeli et de Jean-Marc Delaye.

Thèses en préparation à Montpellier , dans le cadre de I2S - Information, Structures, Systèmes , en partenariat avec LCLT - Laboratoire d'étude du Comportement à Long Terme des matériaux de conditionnement - CEA Marcoule (laboratoire) depuis le 15-10-2018 .


  • Résumé

    L'option retenue en France pour la gestion définitive des déchets vitrifiés radioactifs est leur stockage en formation géologique. La réactivité du verre vis-à-vis de l'eau souterraine est étroitement liée à sa composition chimique, à sa structure mais aussi à la composition de la solution qui résulte de l'interaction entre les différents matériaux d'environnement. La compréhension approfondie des mécanismes relevant des régimes d'altération successifs du verre par l'eau permet la modélisation sur le long terme du relâchement des radionucléides. Elle s'appuie en particulier sur le régime d'altération en vitesse initiale à court terme (V0) et le régime de vitesse résiduelle à long terme (Vr). Si ce dernier a fait l'objet de travaux approfondis ces dernières années, certains mécanismes ne sont pas clairement expliqués en régime de V0 à ce jour. Le travail proposé consistera à mieux décrire les couplages entre les réactions d'extrême surface (sorption, complexation), d'interface (diffusion, hydrolyse) et l'état initial du verre. De nouveaux outils de modélisation atomistique seront mis à profit pour mieux décrire ces mécanismes et ouvrir la voie d'une approche prédictive.

  • Titre traduit

    Modeling of alteration mechanisms of AVM glass under forward dissolution rate conditions


  • Résumé

    In France, vitrified nuclear wastes are destined to deep geologic storage. Glass reactivity with groundwater is deeply link to its chemical composition, its structure but also the composition of the solution resulting from the interaction with its environment. A profound understanding of the mechanisms relative to successive dissolution rates of the glass by water has allowed long-term radionuclides leaching modeling. It is mostly based on forward (r0) and residual (rr) dissolution rates. While the latter has been widely studied for the last couple of years, not all mechanisms are clearly explained in r0 to this day. This study will consists in the description of coupling between surface (sorption, complexation), interface (diffusion, hydrolysis) and initial glass state. New atomistic tools will be used in order to describe theses mechanisms and offer new paths for predicative approaches.