Auto-assemblage hiérarchique de biopolymères supramoléculaires

par Maéva Coste

Projet de thèse en Ingénierie Biomoléculaire

Sous la direction de Sébastien Ulrich.

Thèses en préparation à Montpellier , dans le cadre de Sciences Chimiques Balard , en partenariat avec IBMM - Institut des Biomolécules Max Mousseron (laboratoire) et de A1. Glycochimie et Reconnaissance Moléculaire (equipe de recherche) depuis le 03-09-2018 .


  • Résumé

    Le projet de thèse consiste à identifier un système supramoléculaire qui se forme de façon hiérarchique par la combinaison d'un auto-assemblage covalent et d'une polymérisation supramoléculaire. La première phase de ce projet sera la synthèse des briques moléculaires : un "coeur aromatique" fonctionnalisé par des aldéhydes et des "bras périphériques" fonctionnalisés par des hydrazides. La seconde phase consistera en l'auto-assemblage covalent de ces dérivés par des condensations multiples et la formation de liaisons réversibles acylhydrazone. Les structures de ces conjugués ainsi que les équilibres mis en jeux dans ce processus d'auto-assemblage seront caractérisés. Dans la troisième phase du projet, nous étudierons la polymérisation supramoléculaire de ces monomères ainsi obtenus. En effet, nous chercherons à identifier les conditions permettant l'auto-assemblage "one-pot" de façon hiérarchique, c'est à dire avec une première étape d'assemblage covalent qui déclenchera la polymérisation supramoléculaire. La mise en jeu d'un tel mode d'auto-assemblage devrait permettre d'accéder à un nouveau type de polymère supramoléculaire formé de façon coopérative, ce qui constitue un intérêt majeur étant donné que ces polymères ont des degrés de polymérisation plus grands et sont moins polydisperses que des polymères auto-assemblés de manière classique. La caractérisation de ces polymères et la compréhension des interactions mises en jeu permettant leur cohésion seront des points phares de la thèse. L'ensemble de ce travail sera réalisé dans un premier temps dans un milieu organique avant d'être étendu aux milieux aqueux dans le but d'accéder à des biopolymères hydrosolubles auto-assemblés de manière hiérarchique. Cela permettra ainsi d'obtenir des biopolymères multivalents d'intérêt pour la reconnaissance de biomolécules.

  • Titre traduit

    Hierarchical self-assembly of supramolecular biopolymers


  • Résumé

    The main goal of this Ph.D. project is the identification of supramolecular systems formed hierarchically by the combination of covalent self-assembly and supramolecular polymerization. The first part of this project will be the synthesis of the molecular building blocks: an aromatic "core" functionalized by aldehydes and peripheral "arms" functionalized by hydrazides. The second part will consist in the reversible covalent self-assembly of these derivatives by multiple condensation reactions and formation of acylhydrazone bonds. The structures of these conjugates and equilibria involved in this self-assembly process will be characterized. In the third part of the project, we will study the supramolecular polymerization of the monomers thus obtained. Indeed, we will specially look for conditions that allow a "one-pot" hierarchical self-assembly, i.e. involving a first step of covalent assembly triggering a subsequent supramolecular polymerization. The use of such a self-assembly mode should allow the access to a new type of supramolecular polymer assembled hierarchically in a cooperative way. This could represent a major advantage given that these polymers have polymerization degree higher and are less polydisperse than polymers self-assembled in a non-cooperative way. The characterization of these polymers and the understanding of the interactions involved in their cohesion will be the focus of the Ph.D. project. The entirety of this work will first be realized in an organic medium before being extended to aqueous environments for the purpose of accessing to hierarchically self-assembled water-soluble biopolymers. This will provide multivalent biopolymers of interest for biomolecular recognition.