Génération d’architectures nanométriques intra- et inter-granulaires dans des oxydes pour la conversion thermoélectrique de l’énergie

Generation of intra- and inter-granular nanometric architectures in oxides for the thermoelectric conversion of the energy

• Auteur / Autrice : Alexandre Verchère
• Direction : Stéphane Daniele, Shashank Mishra, Stéphane Pailhès
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 22/10/2019
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône)
• Jury : Président / Présidente : Catherine Journet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Daniele, Shashank Mishra, Stéphane Pailhès, Ausrine Bartasyte, Christophe Candolfi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Anne Bleuzen, Fabien Giovannelli

Mots clés

Mots clés contrôlés

Énergie -- Conversion directe

Thermoélectricité

Matériaux nanostructurés

Sol-gel, Procédé

Mots clés libres

Précurseurs moléculaires

Procédé sol-gel

Oxydes nanostructurés

Décomposition spinodale

Spark plasma sintering

Transport thermique

Conversion thermoélectrique de l'énergie

Molecular precursors

Sol-gel process

Nanostructured oxides

Spinodal decomposition

Spark plasma sintering

Thermal transport

Thermoelectric conversion of energy

Résumé

Dans ce manuscrit, un travail multidisciplinaire, de la synthèse de précurseurs métalliques à la caractérisation des matériaux est présenté. La première porte sur l’élaboration de poudres d’oxyde TiO2 dopé Nb5+ et d’oxydes mixtes SnO2-TiO2 dopé Nb5+ par une approche Sol-Gel. Leur mise en forme sous forme de pastille par une méthode moderne de frittage flash (SPS) a permis d’étudier leurs propriétés physiques vibrationnelles et thermoélectriques. La deuxième partie de cette étude présente l’élaboration de nouveaux précurseurs d’étain et de tantale adaptés au procédé de dépôt de couches minces par DLI-MOCVD. Afin de répondre aux exigences de ce procédé, des dérivés moléculaires à base de ligand beta-aminoalcool fluoré ou pas ont été élaborées. Les complexes métalliques ont ensuite été entièrement caractérisés à l’état solide et en solution. Le bon comportement thermique (stabilité et volatilité) de certains de ces composés ont conduit à l’élaboration et à la caractérisation de couches minces de SnO2 et SnO2:F

In this manuscript, a multidisciplinary work, from the synthesis of metal precursors to the characterization of materials, is presented. The first concerns the development of Nb5+ doped TiO2 oxide powders and Nb5+ doped SnO2-TiO2 mixed oxides by a Sol-Gel approach. Their shaping into a pellet form by a modern flash sintering method (SPS) made it possible to study their physical, vibrational and thermoelectric properties. The second part of this study presents the development of new tin and tantalum precursors adapted to the DLI-MOCVD thin film deposition process. In order to meet the requirements of this process, molecular derivatives based on fluorinated or non-fluorinated beta-aminoalcohol ligand have been developed. The metal complexes were then fully characterized in solid state and in solution. The good thermal behaviour (stability and volatility) of some of these compounds has led to the development and characterization of thin layers of SnO2 and SnO2:F