Etude du comportement thermique des gaz de fission dans l'UO₂ en présence de défauts d'irradiation

Thermal behavior of fission gases in UO₂ considering radiation-induced defects

• Auteur / Autrice : Marie Gérardin
• Direction : Marie-France Barthe
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 19/12/2018
• Etablissement(s) : Orléans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Conditions extrêmes et matériaux : haute température et irradiation (Orléans ; 2008-...) - Laboratoire de simulation des combustibles (CEA Cadarache)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Wiss
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marie-France Barthe, Thierry Wiss, Steve Donnelly, Filip Tuomisto, Éric Gilabert, Gaëlle Carlot
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Steve Donnelly, Filip Tuomisto

Mots clés

Mots clés contrôlés

Thermodésorption

Fission nucléaire

Gaz -- Propriétés thermiques

Produits de fission

Mots clés libres

Dioxyde d’uranium

Défauts d’irradiation

Gaz de fission

Diffusion Thermique

Piégeage

Spectroscopie d’Annihilation des positons

Désorption thermique

Microscopie Electronique en Transmission

Uranium dioxide

Radiation-induced vacancy defects

Fission gases

Positrons Annihilation Spectroscopy

Thermal desorption

TEM

Résumé

Lors de l’irradiation en réacteur, des gaz de fission tels que le xénon et le krypton sont produits. Ces gaz diffusent dans le combustible, mais peuvent également précipiter sous forme de bulles. En outre,les réactions de fission conduisent à la formation de défauts ponctuels (lacunes ou interstitiels) et sous forme d’amas (dislocations ou cavités). L’obtention de données expérimentales sur la migration des gaz de fission en présence de défauts est nécessaire afin d’améliorer la compréhension et la modélisation du comportement du combustible sous irradiation. La démarche mise en place dans ce travail a pour objectif d’étudier la diffusion thermique des gaz et de comprendre leur interaction avec les défauts d’irradiation. Elle repose sur la réalisation d’études à effets séparés couplant des irradiations/implantations aux ions à des techniques de caractérisation fines. La Spectroscopie d’Annihilation des Positons (SAP) complétée par la Microscopie Electronique en Transmission (MET)permet de caractériser les défauts (ponctuels et/ou sous forme d’amas) générés par l’irradiation et de suivre leur évolution en température. En parallèle, la modélisation des cinétiques de relâchement des gaz rares mesurées par désorption thermique couplée à la spectrométrie de masse, permet d’obtenir les coefficients de diffusion des gaz et de mettre en lumière les phénomènes de piégeage opérants. La synthèse de ces résultats expérimentaux nous amène à identifier les mécanismes de migration des gaz et à décrire leurs interactions avec les défauts d’irradiation.

During in-reactor irradiation, fission gases such as xenon or krypton are produced. In the fuel, those gases diffuse and precipitate to form bubbles. In addition, fission reactions induce small defects(vacancies and interstitials) and larger defects (cavities and dislocations) formation. Data acquire menton fission gases migration considering radiation-induced defects is thus necessary to better understand and improve models of in-pile fuel behavior. The experimental approach developed in this work aims to study thermal diffusion of rare gases and to understand their interaction with radiation-induced defects.To do this, separated effect studies were performed coupling ion implantations/irradiations to fine characterization techniques. Positron Annihilation Spectroscopy (PAS) coupled to Transmission Electron Microscopy (TEM) observations allows for defects characterizations (vacancies and/or cavities induced by ion implantation) and for their thermal behavior study. On the other hand, gas release measurements are performed by thermal desorption spectrometry. Simulation of gas kinetic release allows to determine diffusion coefficients and to lighten trapping mechanisms. The synthesis of those various experimental results brings us to identify gas migration mechanism and to describe their interaction with radiation-induced defects.