Élimination oxydative de composés organiques par les radicaux oxysulfures en présence de métaux de transition et sulfite

Oxidative of organic compounds by oxysulfur radicals in the presence of transition metal ions and sulfite

• Auteur / Autrice : Yanan Yuan
• Direction : Gilles Mailhot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Théorique, Physique, Analytique
• Date : Soutenance le 25/05/2018
• Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne‎ (2017-2020) en cotutelle avec Université de Wuhan (Chine)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie de Clermont-Ferrand (Aubière, Puy-de-Dôme ; 2012-....)
• Jury : Président / Présidente : Hui Zhang
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Khalil Hanna
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Corinne Ferronato, Zongping Wang, Feng Wu

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pollution médicamenteuse

Mots clés libres

Médicaments

Procédés d'oxydation avancés

Photo-Fenton

Radicaux sulfites

Radicaux sulfates

Pharmaceutical

Advanced oxidation processes

Photo-Fenton

Sulfite radical

Sulfate radical

Résumé

Ces dernières années, de plus en plus de composés organiques réfractaires et toxiques ont été détectés dans les eaux usées. Un bon nombre de ces polluants organiques sont difficilement dégradés par des traitements classiques. Les procédés d’oxydation avancée à base de radicaux sulfates (SR-AOP) sont apparus comme une méthode innovante dans le domaine de la décontamination oxydative des eaux polluées. Des études antérieures ont porté sur ces SR-AOP utilisant du peroxodisulfate (PS) ou du peroxomonosulfate (PMS) comme oxydants, en particulier des couples «métaux de transition et oxydants» (systèmes Fe (II)/PS, systèmes Ni(II)/PMS et Co (II))/PMS), où il a été confirmé que SO4•-·présentent des avantages (sélectivité) par rapport au radical hydroxyle (HO•) pour la décontamination des eaux usées contenant des polluants organiques.Dans cette thèse, nous avons généré des radicaux tels que le radical sulfite SO3•-, le radical sulfate SO4•-, le radical peroxomonosulfate SO5•- à partir d’ions métalliques (Cr(VI), le Co(II), le Fe(III)) capables d’activer le sulfite pour la dégradation des composés organiques. L'efficacité d'élimination et le mécanisme d'oxydation ont été étudiés et le rôle des espèces soufrées a été élucidé.

In recent years, more and more refractory and toxic organic compounds are detected in wastewater. Many of these organic pollutants can hardly be degraded by conventional water treatments. Sulfate radical based advanced oxidation process (SR-AOPs), have emerged as a promising method in the field of oxidative decontamination of polluted water. Past studies focused on this SR-AOPs with peroxydisulfate (PS) or peroxymonosulfate (PMS) as oxidants, especially the ‘transition metal + oxidants’ (i.e. Fe(II)/PS system, Ni(II)/PMS system and Co(II)/PMS system), which has been confirmed that SO4·− has advantages over HO in the decontamination of wastewater containing organic pollutants. In this PhD thesis, oxysulfur radicals including sulfite radical SO3·−, sulfate radical SO4·−, peroxymonosulfate radical SO5·− produced by transition metal ions such as Cr(VI), Co(II), Fe(III) activated sulfite were used to degrade organic compounds. The removal efficiency, the oxidation mechanism were examined, and and the role of sulfur species were elucidated.