Développement de faisceaux radioactifs : Influence de la microstructure d’une cible d’UCx sur les propriétés de relâchement des produits de fission

Development of radioactive beams : Influence of the UCx Target Microstructure on the Release Properties of Fission Products

• Auteur / Autrice : Julien Guillot
• Direction : Brigitte Roussière
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Science des Matériaux
• Date : Soutenance le 22/09/2017
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, hadrons, énergie et noyau : instrumentation, imagerie, cosmos et simulation (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de physique nucléaire (Orsay, Essonne ; 1956-2019)
• Jury : Président / Présidente : Bruno Espagnon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Brigitte Roussière, Bruno Espagnon, Olivier Tougait, Pascal Jardin, Ulli Köster, Sandrine Tusseau-Nenez
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Olivier Tougait, Pascal Jardin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Carbures d'uranium

Spectrométrie gamma

Faisceaux d'ions radioactifs

Diffusion (physique)

Nanostructures

Frittage (métallurgie)

Mots clés libres

Carbure d'uranium

Frittage

Nanostructure

Relâchement

Faisceaux radioactifs

Spectroscopie gamma

Uranium carbide

Sintering

Nanostructure

Release

Radioactive beams

Gamma spectroscopy

Résumé

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du programme de recherche et développement en cours auprès de l'installation européenne ALTO (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) à l'Institut de Physique Nucléaire d'Orsay afin de fournir de nouveaux faisceaux de noyaux exotiques riches en neutrons, les plus intenses possibles. La production de tels faisceaux permettra de réaliser des expériences cruciales pour l'avancement de nos connaissances dans le domaine de la physique nucléaire. A ALTO, les noyaux riches en neutrons sont produits par photofission dans des cibles épaisses de carbure d’uranium. Afin d’améliorer les intensités des faisceaux radioactifs, et notamment ceux constitués d'isotopes de vie courte, il est nécessaire de développer des cibles denses et poreuses, deux propriétés a priori antagonistes mais indispensables pour favoriser respectivement la quantité de fragments de fission produits et leur diffusion hors de la cible. Des résultats récents obtenus dans le cadre de projets européens ont démontré la possibilité d'obtenir des faisceaux de noyaux inaccessibles jusqu'à présent, grâce à des cibles réfractaires dotées d'une structure nanométrique. Une étude systématique des paramètres de fabrication (broyage et mélange des poudres précurseurs, pressage, épaisseur, carburation...) a conduit à la mise au point de protocoles de synthèse de cibles nano-structurées. Quatorze types d'échantillons différents ont ainsi été élaborés ; après avoir caractérisé leurs propriétés physico-chimiques, les échantillons ont été irradiés avec un faisceau de deutons délivré par l’accélérateur tandem du laboratoire et les fractions relâchées d'une quinzaine d'éléments ont été mesurées par spectrométrie gamma. L'analyse statistique des résultats, effectuée dans un cadre multidimensionnel, a permis d'établir des corrélations fortes entre les propriétés de relâchement et certaines propriétés structurales, notamment la porosité (quantité et répartition sur des pores de faible dimension), la taille des grains et des agrégats.

This thesis is part of the research and development program performed at the ALTO facility (Accélérateur Linéaire et Tandem d'Orsay) at the Institut de Physique Nucléaire d’Orsay (IPNO) in order to provide new beams of exotic neutron-rich nuclei, as intense as possible. The production of such beams will allow performing crucial experiments for the advancement of knowledge in the field of nuclear physics. At ALTO, the neutron-rich nuclei are produced by photofission in thick uranium carbide targets. To improve the radioactive beam intensities, in particular those formed by short-lived isotopes, it is necessary to develop dense and porous targets, two properties a priori antagonistic but essential to increase respectively the amount of fission fragments produced and their diffusion out of the target. Recent results obtained in the framework of European projects have demonstrated the possibility to obtain beams of nuclei unreachable up to now using refractory targets with a nanoscaled structure. A systematic study of the manufacturing parameters (grinding and mixing of precursor powders, pressing, thickness, carburization...) led us to develop synthesis protocols of nanostructured targets. Fourteen different samples were produced and their physicochemical properties have been characterized. Then the samples were irradiated with the deuteron beam delivered by the tandem accelerator of the laboratory and the released fractions of about fifteen elements were measured by gamma spectrometry. The statistical analysis of the results, carried out using a multivariate approach, allow us to establish strong correlations between the release properties and some structural properties, namely the porosity (quantity and distribution on small pores), the grain and aggregate size.