Etude des films de Langmuir d'oxyde de graphène, de liquides ioniques et des systèmes mixtes

Study of Langmuir films formed by graphene oxide, ionic liquids and mixed systems

• Auteur / Autrice : Nathalie Bonatout
• Direction : Michel Goldmann, François Muller
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physico-Chimie des Matériaux
• Date : Soutenance le 23/11/2017
• Etablissement(s) : Paris 6
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Abhay Shukla
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Anne-Laure Rollet, Alexei A. Vorobiev, Diego Pontoni
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Laurence Navailles, Pierre-Henri Aubert

Mots clés

Mots clés contrôlés

Interfaces (sciences physiques)

Graphène

Microscopie à force atomique

Mots clés libres

Films de Langmuir

Oxyde de graphène

Liquide ionique

Diffusion de rayons x de surface

Microscopie à force atomique

Microscopie à angle de Brewster

Langmuir films of graphene oxide

Langmuir films of ionic liquids

Surface X-ray scattering

Résumé

Les liquides ioniques et le graphène sont intensivement étudiés, respectivement en tant qu’électrolyte et électrode, pour le développement des supercondensateurs. Dans ce cadre, il est primordial de caractériser l’interface entre les deux espèces. Pour ce faire, nous avons réalisé ce type d’interface par la procédure des films de Langmuir que nous avons observés à différentes échelles via des mesures d’isothermes, de microscopies à angle de Brewster et à force atomique ainsi que par diffusion des rayons X de surface. Nous avons étudié des films formés par des liquides ioniques, de l’oxyde de graphène et enfin d’un mélange de ces deux espèces. L’étude sur les liquides ioniques purs montre que le cation joue un rôle non négligeable sur l’organisation des films à l’interface air-eau, aussi bien en monocouche que lors du passage en phase tridimensionnelle. Par ailleurs, nous avons montré que les films d’oxyde de graphène forment spontanément une bicouche de feuillets à l’interface eau-air même pour de faibles densités superficielles. Enfin concernant les films mixtes, nous avons observé une ségrégation verticale des espèces quand la pression de surface devient suffisamment élevée. Le film est alors composé d’une première couche en contact avec l'eau, majoritairement composée de feuillets d’oxyde de graphène parallèles à l’interface, sur laquelle se superpose une seconde couche formée des domaines de liquide ionique désorganisé.

Graphene and ionic liquids are intensively studied, respectively as electrolyte and as electrode materials, for the development of supercapacitors. In this framework, the characterization between the two species is essential. We realized such kind of interfaces through the Langmuir film procedure and characterized them at different scales, using isotherm measurements, Brewster Angle and Atomic Force Microscopies, and surface X-ray scattering. We studied films formed by different ionic liquids, by graphene oxide and finally by a mixture of the two species. The study on the pure ionic liquids evidences the role of the cation on the film organization at the air-water interface, for the monolayer as well as for the tridimensional phase. Moreover, we showed that the graphene oxide films are composed of a bilayer of sheets à the interface, even at low surface densities. Finally, regarding the mixed film, we observed a vertical segregation of the species for high enough surface pressures. The film is formed by a first layer in contact with the water surface, mostly composed of graphene oxide sheets parallel to the interface, on which a second layer is superimposed, composed of disorganized ionic liquid domains.