Ecodynamique des substances poly- et perfluoroalkylées (PFAS) dans les systèmes aquatiques : identification des sources en milieu urbain et évaluation du transfert trophique

par Caroline Simonnet-Laprade

Thèse de doctorat en Chimie analytique et environnementale

Sous la direction de Hélène Budzinski et de Pierre Labadie.

Le président du jury était Olivier Chastel.

Le jury était composé de Olivier Chastel, Jean-Marie Mouchel, Cécile Miège, Marc Babut.

Les rapporteurs étaient Jean-Marie Mouchel, Cécile Miège.


  • Résumé

    Les activités humaines sont responsables de l’apport de nombreux micropolluants vers les systèmes aquatiques parmi lesquels les substances poly- et perfluoroalkylées (PFAS) ont été identifiées. Ces molécules sont utilisées depuis les années 1950 comme tensio-actifs dans de nombreuses applications industrielles et produits d’usage courant. Depuis deux décennies, certaines de ces substances, les acides perfluoroalkylés (PFAA) ont particulièrement attiré l’attention en raison de leur caractère ubiquiste et persistant dans l’environnement. Actuellement, il existe un réel manque de connaissance sur l’intégralité de la contamination environnementale par l’ensemble des PFAS. L’objectif global de ces travaux de thèse est de poursuivre les efforts menés depuis le début des années 2000 pour mieux comprendre la dynamique des PFAS depuis leurs sources en milieu urbain, leurs rejets dans les rivières et leur transfert trophique.La première partie consiste à optimiser une configuration de l’échantillonneur passif POCIS (Polar Organic Chemical Integrative Sampler) pour l’analyse ultra-trace de 25 PFAS dans les eaux de surface. Dans un second temps, il est question d’identifier les sources en PFAS sur la métropole de Bordeaux. L’analyse de 30 PFAS dans les eaux usées collectées en raiseau d’assainissement tend à montrer l’importance des apports industriels par rapport aux rejets domestiques pour la quasi-totalité des PFAS étudiés. A noter que les eaux de ruissellement sont également vectrices de contamination en PFAS. La caractérisation des effluents d’entrée et de sortie des quatre principales stations d’épuration des eaux usées (STEU) de la métropole met en évidence une faible efficacité des filières de traitement. L’utilisation d’une approche d’analyse non ciblée par oxydation, la méthode TOP (Total Oxidizable Precursors) révèle des quantités non négligeables de précurseurs de PFAA aussi bien en réseau d’assainissement que dans les effluents de STEU. L’impact de l’exutoire collectant les eaux de ruissellement en provenance de l’aéroport et d’une portion du périphérique de Bordeaux sur les niveaux en PFAS d’une petite rivière périurbaine est également montré. Enfin, la dernière partie renseigne la bioamplification des PFAS en milieu lotique. L’évaluation des concentrations le long de 5 réseaux trophiques du bassin hydrographique Rhône-Méditerranée permet d’une part de confirmer la bioamplification du perfluorooctane sulfonate (PFOS) et des perfluoroalkyles carboxylates (PFCA) à chaîne longue, et d’autre part d’évaluer la variabilité spatiale des facteurs d’amplification trophique (TMF). Le caractère bioamplifiable de PFAS d’intérêt « plus émergent » tels que les 8:2 et 10:2 fluorotélomères sulfonates est mis en évidence dans une rivière localisée à la périphérie de Paris. L’application de la méthode TOP à différents maillons de cette chaîne trophique permet de soutenir l’hypothèse de l’implication de la biotransformation des précurseurs dans la bioamplification apparente des PFAA.

  • Titre traduit

    Environmental fate of poly- and perfluoroalkyl substances (PFAS) in aquatic systems : identification of urban sources and trophic transfer assessment


  • Résumé

    Human activities are responsible for the release of multiple micropollutants into aquatic systems, such as poly- and perfluoroalkylated substances (PFASs). These molecules have been used since the 1950s as surfactants in many industrial applications and commonly used products. For two decades, some of these substances, perfluoroalkylated acids (PFAA), have generated a major concern due to their ubiquitous and persistent behavior in the environment. Currently, there is a real lack of knowledge about the full extent of environmental contamination by all PFASs. The overall objective of this thesis is to continue the efforts undertaken since the early 2000s to gain a better understanding of the dynamics of PFASs, from their sources in urban areas, their releases to aquatic systems, to their trophic transfer.The first part consisted in optimizing a configuration of the Polar Organic Chemical Integrative Sampler (POCIS) for the ultra-trace analysis of 25 PFASs in surface water. In a second time, the dynamics of the PFASs on the Bordeaux conurbation is studied. The analysis of 30 PFASs in wastewater collected in the sewerage network tends to show the importance of industrial inputs compared to domestic discharges for almost all the studied PFASs. Note that urban runoff is also a source of PFAS contamination. The characterization of the influents and effluents of the four main wastewater treatment plants (WWTP) in the metropolis shows a low efficiency of treatment channels. The use of a non-targeted analysis approach by oxidation, the TOP method (Total Oxidizable Precursors) reveals significant amounts of PFAA precursors in the sewerage network as well as in WWTP effluents. The impact of urban and airport storm water discharge on the contamination levels of a small peri-urban river has also been shown. The last part dealt with the biomagnification of PFASs in lotic systems. The evaluation of PFAS concentrations along 5 food webs from the Rhone-Mediterranean watershed enables to confirm the biomagnification of perfluorooctane sulfonate (PFOS) and long-chain perfluoroalkyl carboxylates (PFCA) and to evaluate the spatial variability of trophic magnification factors (TMF). The biomagnification character of PFASs of "more emerging" interest, such as the 8:2 and 10:2 fluorotelomer sulfonates, is observed in a river located on the outskirts of Paris. The application of the TOP method to different trophic levels supports the hypothesis of the involvement of the biotransformation of precursors in the apparent biomagnification of PFAAs.


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