Mélange et réactions dans un milieu poreux

• Auteur / Autrice : Pietro de Anna
• Direction : Philippe Davy, Tanguy Le Borgne
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la terre
• Date : Soutenance en 2012
• Etablissement(s) : Rennes 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière (Rennes1996-2016)
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université européenne de Bretagne (2007-2016)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Théorie du transport

Processus irréversibles

Mécanique des fluides

Matériaux poreux

Résumé

Cette thèse porte sur l'étude théorique de la vitesse de réaction entre des produits chimiques qui se mélangent dans un milieu poreux. Si le transport est purement diffusif (pas d'advection), les fluctuations spatiales peuvent entraîner des séparations des reactifs et donc à des cinétiques anormales. Nous associons la transition de la pdf de la concentration d'une gaussienne vers une non-gaussienne à l'impact du mélange incomplet sur la vitesse de réaction. Nous considérons aussi le front de réaction entre deux produits chimiques injectés en continu, l'un déplaçant l'autre, dans un milieu poreux 2d. Lors du mélange des deux reactifs, une réaction bimoléculaire A + B --> C a lieu. Les modèles fickiens classiques considèrent un mélange parfait à l'échelle du pore et prédisent une évolution temporelle de la masse Mc produite proportionelle à t1/2. D'apres les simulations à l'échelle du pore l'évolution temporelle pour Mc suit deux régimes. Pour des temps faibles Mc est proportionelle à t2. Pour des temps plus longs, nous relions Mc à la dispersion longitudinale advective. Une observation clé dans ce régime est que la masse totale ne dépend pas du nombre de Peclet. La dernière étape de cette thèse est une expérience de laboratoire qui reproduit les conditions numériques simulées précédemment. Nous proposons une nouvelle technique pour observer et quantifier le transport, le mélange et les réactions à l'échelle du pore. L'évolution temporelle de la masse produite au niveau du front de la réaction est cohérente avec les prédictions données par notre modèle théorique.

In this thesis we use a stochastic approach to address the modeling of mixing dominated reactions in flows within heterogeneous porous media. When the transport is represented only by diffusion fluctuations in spatial concentration distribution lead to segregation of chemicals and thus to anomalous kinetics. We show that the transition from mean field to this anomalous kinetics is intimately linked to the evolution of the concentration PDF from a Gaussian to non-Gaussian shape. Considering also advective transport processes, we studied the incomplete mixing on effective kinetics at the front between two solutes, one displacing the other. While classical Fickian models predict a scaling for the mass production as t1/2, we show that the kinetics follow 2 non-Fickian regime. At early times the invading reactant is organized in fingers and the mass production scales as t2. For later times the mass production slows down, but it is still faster then the Fickian prediction t1/2, does not depends on diffusion and is totally controlled by advective spreading. We propose a new general framework for upscaling dispersion in porous media, relating the temporal evolution of spreading to the small scale velocity field properties. The resulting effective transport model is a correlated Continuous Time Random Walk, whose predictions are in good agreement with the pore scale simulations. We finally carried out a laboratory experiment where a quasi 2d system is studied through an Hele-Shaw cell in which two reactive chemicals are injected, one displacing the other. The anomalous kinetics of the observed reactive front results to be consistent with our theoretical predictions.