Charge transport in disordered organic semiconducting dendrimers studied by space-charge-limited transient currents

par Marek Zdzislaw Szymanski

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de David Djurado.

Le président du jury était Jean-Pierre Travers.

Le jury était composé de David Djurado, Beat Ruhstaller.

Les rapporteurs étaient Giles Horowitz, Alasdair Campbell.

  • Titre traduit

    Transport de charges dans des dendrimères semiconducteurs désordonnés par l'étude de courants transitoires limités par la charge d'espace.


  • Résumé

    La thèse porte sur les mesures de courants transitoires limités par la charge d'espace dans des films minces organiques (épaisseur < 500 nm). Ce type de films est souvent utilisé dans des applications dans le domaine de l'électronique organique comme couches actives semi-conductrices. Le transport électrique dans ces films dépend en premier lieu du transport des porteurs de charge dans le milieu massif et de leur piégeage, mais aussi de l'efficacité de l'injection des porteurs de charges à partir des électrodes métalliques. L'ensemble est de plus conditionné par le taux de désordre inhérent aux matériaux organiques. L'approche qui consiste à utiliser la mesure de courants transitoires est extrêmement attractive car elle permet en principe de fournir une information sur tous ces aspects à l'issue d'un seul type de mesure. Dans ce cadre, trois contributions principales peuvent être dégagées de la thèse. 1) Tout d'abord, nous avons validé un montage expérimental qui utilise un amplificateur à transfert d'impédance pour la mesure des courants transitoires limités par la charge d'espace. Ce type de montage s'avère supérieur au circuit de pont électrique le plus largement utilisé jusqu'à maintenant car il présente une meilleure sensibilité en courant, une meilleure bande passante, et ne nécessite aucun réglage ni de la symétrie du pont ni de l'ajustement de la taille de l'échantillon. On a pu démontrer que le pic de courant de déplacement initial, qui sature l'amplificateur au tout début de la mesure n'introduit pas d'erreur dans la mesure de la mobilité. 2) Ensuite concernant l'étude plus spécifique du transport dans un dendrimère à base de tri-arylamine, les réponse en courant obtenues expérimentalement se sont avérées en bon accord avec le modèle de déplacement-diffusion. Cependant, la troisième leçon que nous avons apprise est que l'obtention d'un tel accord a nécessité que soient très bien définies les conditions initiales tant de l'expérience que de la simulation et qu'un modèle théorique le plus complet possible de l'échantillon soit considéré. Pour le dendrimère ce modèle a dû prendre en compte l'effet de la barrière au contact et les effets de piégeage. Un accord encore meilleur a été obtenu en intégrant de surcroit les effets de désordre. 3) La complète impossibilité d'obtenir un bon accord sans un modèle physique complet de l'échantillon indique que les paramètres liés au piégeage, à la barrière au contact et à la mobilité peuvent véritablement être ajustés sans aucune ambigüité. Ainsi, une caractérisation électrique complète en cohérence avec la simulation a pu être obtenue à l'issue d'un seul type de mesures. Les résultats obtenus, alliant à la fois amélioration technique et support numérique, témoignent de la grande utilité de cette technique de mesure de courant transitoire limité par la charge d'espace pour caractériser en détails le transport dans les films minces organiques.


  • Résumé

    The thesis concerns space-charge-limited transient current measurements in thin (le500 nm) organic films. Such films find important applications in organic electronics, where they are referred to as organic semiconductor layers. Electrical transport in such films depends on bulk charge carrier transport and trapping, as well efficiency of charge carrier injection from electrodes. These, are all in turn depend on disorder inherent to organic materials. The transient measurement approach is very attractive, as it can, in principle, deliver information on all these aspects in one single measurement. In the thesis, three main contributions are presented. 1) A transimpedance amplifier based setup for space-charge-limited current transient measurement is validated. This type of setup is superior to the widely used bridge circuit, notably because of better current sensitivity, bandwidth, no need for bridge symmetry and no need for per sample adjustment. It is demonstrated that initial displacement current spike, which saturates the amplifier at the beginning of measurement, does not introduce error in the measurement of mobility. 2) A dendrimer molecule has been investigated. Experimental current responses are shown to be in agreement with the drift-diffusion model. However, obtaining agreement requires well defined initial conditions in experiment as well as in simulation, and also complete theoretical model of the sample. In the case of dendrimer, this model had to take into account both contact barrier and trapping effects. Furthermore, better agreement was obtained when taking disorder effects into account. 3) The impossibility of obtaining any agreement without complete physical model of the sample indicates that trapping, contact barrier and mobility parameters could be fitted without ambiguity. Therefore, complete electrical characterization consistent with simulation can be obtained using the transient technique. The results obtained further increase well known usefulness of transient space-charge-limited current characterization of thin organic films.


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