Modélisation d'interfaces par simulations numériques : des polymères en solutions à la troposphère

par Marias Darvas

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Sylvain Picaud et de Pal Jedlovszky.

Soutenue le 05-12-2012

à Besançon en cotutelle avec l'Université Eötvös Lorand (Budapest. Hongrie) , dans le cadre de École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....) , en partenariat avec Institut UTINAM (Univers, transport, interfaces, nanostructures, atmosphère et environnement, molécules) (Besançon) (laboratoire) , Université de Franche-Comté (Etablissement de préparation) , Université Eötvös Lorand (Budapest. Hongrie) (Etablissement de préparation) et de Univers- Transport- Interfaces- Nanostructures- Atmosphère et environnement- Molécules (UMR 6213) / UTINAM (laboratoire) .

Le président du jury était Erno Keszei.

Le jury était composé de Sylvain Picaud, Pal Jedlovszky, Erno Keszei, Marie-Pierre Gaigeot, Laszlo Turi, Claude Millot, Imre Salma, Céline Toubin.

Les rapporteurs étaient Marie-Pierre Gaigeot, Laszlo Turi.


  • Résumé

    Ce travail a pour objectif de montrer la capacité des simulations numériques à modéliser les phénomènes aux interfaces solides et liquides. Dans le travail sur les interfaces solides, la méthode GCMC a été utilisée pour simuler l'isotherme d'adsorption de !'acétaldéhyde sur la glace dans les conditions de la haute troposphère, puis l'adsorption de composés organiques bi-fonctionnalisés sur la glace a été caractérisée par dynamique moléculaire avec pour objectif d'interpréter des résl1ltats expérimentaux de la littérature. Une partie de ce travail a été consacrée à la circulation du diagramme de phase (p,T) d'aérosols organiques (acide oxalique et malonique) clans les conditions troposphériques afin d'étudier la capacité de ces aérosols à jouer le rôle de noyaux de condensation pour les particules de glace. Le travail sur les interfaces liquides a concerné tout d'abord l'adsorption compétitive de polymères et de smfactants à la surface de l'eau. Il s'appuie sur une description très précise, par simulation, de la structure et de la dynamique de la surface des systèmes considérés. La deuxième partie des travaux sur les interfaces liquides s'est intéressée à la caractérisation du transfert d'ions à travers une interface liquide/liquide par le biais du calcul des variations de l'énergie libre du système au cours du transfc1i. Afin d'obtenir une description très rigoureuse des détails des processus mis enjeu, une méthode spécifique a été développée dans cette thèse pour calculer le profil d'énergie libre en tenant compte directement du caractère très dynamique de l'interface.

  • Titre traduit

    computer simulations in modeling interfacial phenomena : from polymer solutions to the tropospher


  • Résumé

    This work aims to demonstrate the ability of numerical simulations to mode] solid · and liquid interfaces. In the work on the solid interfaces, the GCMC method was used to sin:rnlatc the ads011Jtion isotherrn of acetaldehyde on ice under the conditions of the ·upper tropospherc and the molecular dynamics method was usecl to characterize the adsorption of difünctionalized organic compounds on ice, aiming at interpreting experimental results. Part of this work was devotcd to the simulation of the phase diagrarn (p, T) of organic aerosols (oxalic acid and malonic) in tropospberic conditions to study the ability of aerosols to act as condensation nuclei for icc particlcs. The work: on liquid interfaces concerned firstly the competitive adsorption of polymcrs and surfactants at the water surface. It is based on a very precise desc1iption, by mnncrical simulation, of the structure émd dynamics cif the surface of the considered systems. The second pari of the work on liquid interfaces bas focused on the characterization of ion transfer across a liquid/liquid interface through the calculations of the free energy variations of the system during the transfo·. To obtain a rigorous desc1iptio11 of the details of the corresponding processes, a specific method was developed in this thesis to calculate the free energy profile while taking into account tbe dynamics of the interface.


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