Synthèse de nouveaux matériaux de type MOFs à propriétés acido-basiques et évaluation en catalyse
Auteur / Autrice : | Marie Savonnet |
Direction : | David Farrusseng |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Catalyse et chimie-physique des matériaux |
Date : | Soutenance le 06/10/2011 |
Etablissement(s) : | Lyon 1 |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône) |
Jury : | Président / Présidente : Bernadette Charleux |
Examinateurs / Examinatrices : Bruno Chaudret, Nicolas Bats, Catherine Pinel, Delphine Bazer-Bachi, Vincent Lecocq | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Christian Serre, Johan Martens |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Les MOFs résultent de l’organisation de polyèdres métalliques reliés par des molécules organiques chélatantes pour former un réseau poreux. La construction de solides hybrides organiques/inorganiques permet d’imaginer un très grand nombre de matériaux aux propriétés structurales et physico-chimiques variées. Le confinement du substrat dans une structure rigide, associé à des propriétés particulières des clusters métalliques ainsi qu’à des parois pouvant être fonctionnalisées, fournissent un environnement catalytique unique, plaçant les MOF à la frontière entre les espèces types zéolites et les enzymes. Cependant, il existe aujourd’hui très peu de MOFs possédant plus d’une fonction catalytique. Néanmoins, les propriétés catalytiques des MOFs peuvent être améliorées de façons non négligeables grâce aux méthodes de post-fonctionalisation. Dans ce travail, nous reportons le développement d’une méthode de post-fonctionnalisation originale des amino-MOFs. La première étape consiste à convertir la fonction amine en fonction azoture. Puis, sans isolation ni purification, le MOF fonctionnalisé est obtenu par « Click Chemistry » en ajoutant l’alcyne correspondant. Cette méthode peut être appliquée à tous les types d’amino-MOFs et à quasi toutes les fonctions chimiques que l’on souhaite greffer. Une large librairie de nouveaux matériaux a ainsi été obtenue et complètement caractérisée. Cette méthode a aussi été utilisée pour créer des MOFs catalytiques à façon pour une réaction de transesterification, ainsi que pour l’investigation de nouvelles applications plus fines (niches industrielle)