Ingénierie à l’échelle nanométrique d’hétérostructures à base de semiconducteurs pour l’optique non-linéaire quadratique et l’imagerie multiphotonique
Auteur / Autrice : | Marcin Zieliński |
Direction : | Dominique Chauvat, Joseph Zyss |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Sciences physiques et chimiques |
Date : | Soutenance le 09/02/2011 |
Etablissement(s) : | Cachan, Ecole normale supérieure |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences pratiques (1998-2015 ; Cachan, Val-de-Marne) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Laboratoire de Photonique Quantique et Moléculaire |
Jury : | Président / Présidente : Benoît Boulanger |
Examinateurs / Examinatrices : Dan Oron | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Hervé Rigneault, Liberato Manna |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Les phénomènes de diffusion cohérente non-linéaire ont été récemment proposés en alternatives à la fluorescence comme processus de marquage en microscopie multiphotonique. Les matériaux couramment appliqués dans ce contexte buttent toutefois sur une limite inférieure en taille déterminée par le seuil de détection de signaux faibles en optique non-linéaire. Aucun des efforts récents en détection en génération de second-harmonique (GSH), qui est le processus non-linéaire d’ordre le plus bas, n’a permis de descendre à ce jour au-dessous d’une barrière en taille de 40nm même en ayant recours aux techniques de détection les plus sensibles telles que le comptage de photons uniques. Les nanoparticules (NPs) restent ainsi dans la famille des nano-diffuseurs de “grande“ taille. Il apparaît toutefois possible de déplacer de façon significative cette limite inférieure vers les plus petites tailles en substituant aux isolants diélectriques ou aux semi-conducteurs à grands gaps des particules quantiques (PQs) à base de semi-conducteurs à gaps directs.Dans ce travail, un nouveau type de nanosondes hautement non-linéaires a été conçu et développé de façon à franchir cette barrière de taille minimale pour atteindre l’échelle de nanoparticules uniques. Nous considérons ainsi l’excitation résonnante à deux photons de nanoparticules quantiques individuelles à base de CdTe (de la famille des “zinc-blendes”) d’un diamètre d’environ 12.5nm, qui fournissent une émission cohérente efficace par GSH jusqu’à hauteur de 105 comptages de photons par seconde. Elles présentent de plus l’avantage d’une remarquable sensibilité à l’orientation de leur réseau cristallin octupolaire.De plus, il a été démontré que les effets de confinement quantique déterminent fortement les caractéristiques de la susceptibilité non-linéaire du second-ordre χ(2). La caractérisation quantitative du χ(2) des PQs, en particulier leur dispersion spectrale et leur dépendance en taille est menée par spectroscopie de particules uniques ainsi qu’en moyenne d’ensemble par diffusion Hyper-Rayleigh (HRS). Nous fournissons en particulier la preuve que sous certaines conditions, le χ(2) de structures à base de semi-conducteurs en mode de confinement quantique peut très largement dépasser sa valeur en milieu massif. De plus, un nouveau type de PQs hybridant des semi-conducteurs en géométries de type “bâtonnet sur sphère” (BS) a été développé sur la base de composantes cristallines de symétries différentes, afin d’augmenter leur non-linéarité quadratique effective, tout en maintenant leur taille dans un régime proche d’un fort confinement quantique. Le nouveau tenseur hybride complexe χ(2) est analysé en terme d’interférence des susceptibilités constitutives, en prenant en compte les différentes formes et symétries associées aux composantes octupolaires et dipolaires.Il en résulte pour de telles structures une exaltation significative du χ(2), qui excède celle des PQs à constituant unique compte tenu du couplage entre matériaux non-linéaires et d’un temps de décohérence plus long, que nous attribuons à un effet de separation de charge photo-induit.