Etude du mode de mise en contact de phases par jets d'impact appliqué aux procédés de génération de particules en milieu supercritique

Study of impinging jets applied to particle design using supercritical fluids

• Auteur / Autrice : Stephanie Careno
• Direction : Elisabeth Badens, Olivier Boutin, Pascale Subra
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 03/02/2011
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 3
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences de l'Environnement (Aix-en-Provence ; 1996-....)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Veesler
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jacques Fages

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polymorphisme (cristallographie)

Hydrodynamique

Cristallisation

Fluides supercritiques

Mots clés libres

Fluides supercritiques

Cristallisation

Procédés «Anti-solvant »

Hydrodynamique

Puissances dissipées

Polymorphisme

Supercritical fluids

Antisolvent process

Crystallization

Hydrodynamics

Power dissipated

Polymorphism

Résumé

L’objectif de ce travail est d’étudier l’influence de jets d’impact libres utilisés comme mode de mise en contact des phases dans les procédés de recristallisation utilisant un fluide supercritique comme anti-solvant. L’influence des variations de plusieurs paramètres opératoires sur l’hydrodynamique des jets et sur les caractéristiques des poudres de Sulfathiazole a été étudiée. Les paramètres sont la vitesse des jets (de 0,25 m.s-1 à 25,92 m,s-1), le rapport molaire solvant/CO2 (de 2,5 % à 20 %), la température (de 313 K à 343 K), la pression (10 MPa à 20 MPa) et la concentration du soluté dans la solution (de 0,5 % à 1,8 %). Les conditions de mélange ont été caractérisées par l’estimation des puissances dissipées par les jets d’impact, variant de 0,1 à 158 W.kg-1 dans les conditions étudiées. Les résultats ont montré que la vitesse des jets et la sursaturation sont deux paramètres-clés contrôlant la cristallisation avec un effet prépondérant de la sursaturation. Les cristaux obtenus ont des tailles, distributions de taille, faciès et nature polymorphique différents selon les conditions. La forme polymorphique la plus stable a été obtenue pure ou en mélange. Une comparaison avec le procédé SAS classique a montré que les particules sont significativement plus petites lorsqu’elles sont cristallisées avec les jets d’impact, ce qui confirme que ce dispositif créant un mélange plus intense, permet d’accélérer la cinétique de nucléation.Ce travail devrait contribuer à une meilleure maîtrise des procédés de cristallisation en milieu supercritique.

The aim of this work is to study the influence of free impinging jets used for the fluids’introduction in supercritical anti-solvent (SAS) processes. The influence of the variations of several operating parameters upon jets’ hydrodynamics and upon the powder characteristics is studied. Parameters are jets velocity (0.25 m.s-1 to 25.92 m.s-1), molar ratio solvent / CO2 (2.5 % to 20 %), temperature (313 K to 343 K), pressure (10 MPa to 20 MPa) and solute concentration in the organic solution (0.5 % to 1.8 %). Mixing conditions have been characterized estimating the dissipated powers of the impinging jets, varying from 0,1 à 158 W.kg-1 in the studied conditions. The results showed that jets velocity and supersaturation are two key-parameters controlling the crystallization with a preponderant effect of supersaturation. The obtained crystals have different size, particle size distribution, habit and polymorphic nature depending on the conditions. The most stable polymorphic form has been obtained pure or in mixture.A comparison with the classical SAS process showed that mean particle sizes are significantly smaller with impinging jets device proving that this device, creating a more efficient mixing, enhances the nucleation kinetics.This work may contribute to a better control of processes of crystallization in supercritical media.