Influence des défauts cristallins sur les changements de phase induits par faisceaux d'ions dans les films minces d'oxyde d' yttrium Y2O3

Influence of cristalline defects on phase changes induced by ion beam in yttrium oxide thin films Y2O3

• Auteur / Autrice : Bertrand Lacroix
• Direction : Jérôme Pacaud, Fabien Paumier, Rolly Jacques Gaboriaud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Milieux denses, matériaux et composants
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Poitiers

Mots clés

Mots clés contrôlés

Transitions de phases

Bombardement ionique

Contraintes résiduelles

Couches minces

Oxydes

Résumé

Dans ce travail, nous avons étudié le comportement structural des films minces d'oxyde d'yttrium sous faisceau d'ions, lors de leur élaboration et sous irradiation. Une attention particulière a été portée sur le rôle des défauts cristallins en combinant les techniques de DRX, MET et RBS. Les films déposés sur différents substrats par pulvérisation ionique présentent un écart important par rapport à la structure cubique-C idéale, avec de nombreux défauts induits lors de la croissance par effet d'« atomic peening » (lacunes d'oxygène et paires anti-Frenkel). L'état de contrainte résultant a été décrit par un modèle triaxial, permettant d'interpréter les évolutions expérimentales observées. Les cinétiques de remise en ordre sous recuit de la structure défective ont été étudiées par DRX in situ. Une forte influence de la contrainte initiale (et donc de l'énergie élastique emmagasinée) a été clairement mise en évidence. Pour les forts états de contraintes résiduelles, la transformation est observée à basse température (dès 250°C). Une approche thermodynamique justifie que la structure cubique-C défective peut être assimilée à une phase de type fluorine stabilisée par la contrainte. Enfin, deux comportements sont observés sous irradiation aux ions xénon, avec à basse énergie (<180 keV) une amorphisation de la structure, et à haute énergie une transition cubique-monoclinique. Pour justifier l'existence de ces deux régimes, le mécanisme de transformation a été expliqué par un effet de stabilisation, par la contrainte, de boucles lacunaires dans les plans {111}, de rayon sur-critique dépendant de la taille des cascades.

In this work, we have investigated the structural behaviour of yttrium oxide thin films under ion beam, during the deposition process and under irradiation. A particular attention has been paid on the influence of crystal defects by combining XRD, TEM and RBS techniques. The films deposited using the ion beam sputtering deposition technique on different substrates show an important deviation in comparison with the ideal cubic-C structure, with the existence of many defects induced by the “atomic peening” effect during the growth (oxygen vacancies and anti-Frenkel pairs). The resulting state of stress has been described using a triaxial model which allows to explain experimental evolutions. The reordering kinetics of the defective structure under annealing have been studied by mean of in situ XRD. A strong influence of the initial stress (and so of the stored elastic energy) has clearly been shown. For the higher residual stress states, the transformation is observed at low temperature (from 250°C). A thermodynamic approach justify that the defective cubic-C structure could be seen as a fluorite-like phase stabilized by the stress. Finally, two behaviours have been observed under xenon ion irradiation with, at low energy (<180keV) an amorphization of the structure, and at high energy a cubic-to-monoclinic transition. To explain these two regimes, the transformation mechanism has been linked to the stabilization, by the stress, of vacancy loops in the {111} planes, with supercritical radius depending on the cascade size.