Nature cohérente et incohérente de la réponse de Second Harmonique dans les nanostructures métalliques d’or et d’argent

Coherent and incoherent nature from second harmonic response in gold and silver metallic nanostructures

• Auteur / Autrice : Chawki Awada
• Direction : Pierre-François Brevet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 05/06/2009
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire
• Jury : Président / Présidente : Michel Pellarin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bertrand Poumellec, Pascal Royer, Bruno Palpant, Christian Jonin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : François Hache, Alain Fort

Mots clés

Mots clés contrôlés

Optique non linéaire

Polarisation (lumière)

Nanoparticules

Mots clés libres

Lasers

Impulsions femtoseconde

Polarisation de la lumière

Nanoparticules

Absorption non linéaire

Laser

Pulses

Polarized light

Nanoparticles

Non linear absorption

Résumé

Dans ce travail, les propriétés optiques non linéaires de différentes nanostructures métalliques à base d’or et d’argent sont étudiées. En particulier, une attention particulière est portée à la nature cohérente ou incohérente de la réponse. Pour cela, la technique de la Génération du Second Harmonique (SHG) est employée. C’est en effet l’une des méthodes optiques non linéaires les plus simples pour mettre en évidence cette nature cohérente ou incohérente de la réponse. Les échantillons utilisés pour cette mise en évidence sont constitués d’une part par des films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques d’alliages du type AuAg de différentes fractions molaires en or pour la réponse incohérente et d’autre part par des réseaux de nanocylindres d’or de différentes tailles disposés selon trois configurations géométriques (carrée, hexagonale et aléatoire) sur un substrat pour la réponse cohérente. La majeure partie du travail est dévolue à l’étude de la propagation et du doublage de fréquence en régime de faisceaux gaussiens et impulsions courtes dans les films diélectriques dopés par des nanoparticules bimétalliques en raison de phénomènes supplémentaires observés simultanément à la conversion de fréquence : absorption et réfraction non linéaire, phase de Gouy... Par la méthode des franges de Maker, les valeurs absolues des composantes de la susceptibilité non linéaire d’ordre 2 de ces films sont mesurées puis les valeurs absolues de l’hyperpolarisabilité quadratique des nanoparticules sont estimées sur la base d’un modèle de réponse incohérente. Enfin, une étude préliminaire sur la génération de continuum de lumière est présentée. La nature cohérente de la réponse SHG est recherchée dans les réseaux de nanocylindres. Nous montrons que l’origine de la réponse est associée à l’existence de défauts de surface dans ces nanostructures et donc conserve un caractère incohérent. Toutefois, nous avons pu mettre en évidence des effets associés à la taille des nanocylindres et à l’organisation des nanocylindres sur le substrat, ce dernier effet étant attaché à un caractère cohérent de la réponse

In this work, the non linear optical properties of different silver and gold metallic nanostructures are studied. In particular, a special attention is concerning the coherent or incoherent nature of the response. For that purpose, the Second Harmonic Generation (SHG) technique is used. It is indeed one of the simplest non linear optical methods to underline the coherent or incoherent nature of the response. Samples used for this reason are constituted on the first hand by dielectric films doped by bimetallic nanoparticles of clusters of the type AuAg of various gold molar fractions for the incoherent responses and on the other hand by arrays of gold nanocylinders of various sizes arranged according to three geometrical configurations (square, hexagonal and random) on a substrate for the coherent response. The major part of the work is devoted to the study of the propagation and the second harmonic frequency in regime of Gaussian beams and short pulses in dielectric films doped by bimetallic nanoparticles because of supplementary phenomena observed simultaneously in the conversion of frequency: non linear absorption and refraction, Gouy phase... By the method of the fringes of Maker, the absolute values of the coefficient of the second order non linear susceptibility of these films are measured then the absolute values of the quadratic hyperpolarizability of nanoparticles are estimated on the basis of a model of incoherent responses. Finally, a preliminary study on the light continuum generation is presented. The coherent nature of the SHG response is studied in the nanocylinders arrays. We show that the origin of the response is associated with the existence of the surface defects in these nanostructures and thus have an incoherent character. However, we were able to put in evidence the effects associated with the size of nanocylinders and with the organization of nanocylinders on the substrate, this last effect being attached to a coherent character of the response