Oxydation ménagée du méthane par le dioxyde d’azote sur des catalyseurs à base de cobalt dispersé sur des silices mésoporeuses de type SBA-15

Mild oxidation of methane by nitrogen dioxide on cobalt based catalysts dispersed on mesoporous silica type SBA-15

• Auteur / Autrice : Nissrine El Hassan
• Direction : Anne Davidson, Patrick Da Costa
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 2008
• Etablissement(s) : Paris 6

Mots clés

Mots clés libres

Préparation de catalyseurs

Silices mésoporeuses SBA-15

Cobalt

Oxydation ménagée du méthane par NO2

Résumé

Les catalyseurs à base de cobalt et de silices mésoporeuses SBA-15 ont été préparés par trois méthodes : imprégnation (à l’eau ou à deux solvants) et synthèse directe. Un échantillon de référence a été préparé par dépôt-précipitation à l’urée. Des informations ont été obtenues par des techniques texturales, structurales, spectroscopiques et par réduction en température programmée sous H2. L’architecture 2D hexagonale de la silice ne s’effondre pas lors des étapes de préparation. Différentes espèces contenant du cobalt ont pu être mises en évidence : des nanoparticules de Co3O4, des ions dispersés et des particules d’un oxyde de type CoO. Au-delà de l’identification, une quantification issue des RTP est proposée et l’incidence des traitements thermiques (oxydants et/ou réducteurs) utilisés lors de la préparation des catalyseurs est étudiée. L’activité des catalyseurs dans l’activation du méthane par NO2 a été mesurée sur les catalyseurs. L’espèce la plus active est un intermédiaire de type CoO formé par réduction partielle des nanoparticules de Co3O4 localisées à l’intérieur des mésopores. La longueur et le diamètre des mésopores jouent un rôle déterminant sur l’activité catalytique.