Recherche Avancée

Thèse soutenue

Etude de l'oxydation radiolytique de l'uranium de degré d'oxydation +IV par radiolyses pulsée et stationnaire induites par divers rayonnements : hélions, électrons accélérés et gamma

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Auteur / Autrice : Elodie Atinault
Direction : Massoud Fattahi-Vanani, Mehran Mostafavi
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2008
Etablissement(s) : Nantes
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Nantes. Faculté des sciences et des techniques

Résumé

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Dans chaque étape du cycle du combustible nucléaire, la compréhension des effets des rayonnements alpha, gamma et bêta sur les matériaux, dont l’un des éléments essentiels est l’uranium (U), joue un rôle physico-chimique important. Ce travail consiste donc à comprendre l’effet de ces rayonnements ionisants sur UIV et en particulier, sur son oxydation radiolytique. L’élément est inséré dans une solution aqueuse acidifiée (HCl) pour stabiliser cet état d’oxydation très instable en présence de O2 et en fixant la force ionique (NaCl) pour une comparaison plus aisée des résultats. Premièrement, l’oxydation radiolytique de UIV a été observée en radiolyse stationnaire à la fois α et γ nous informant sur le bilan global de cette réaction par la mesure des rendements radiolytiques de disparition de UIV et d’apparition de UVI sous différentes atmosphères. Deuxièmement, un système pompe sonde picoseconde couplé à l’accélérateur d’électrons ELYSE a été développé pour comprendre le mécanisme d’oxydation initiée par des particules à bas T. E. L dont la rapidité est imposée par la forte concentration en capteurs. Le rendement de formation du radical hydroxyle HO• issu de la radiolyse de l’eau a donc été estimé. De cette étude, le mécanisme d’oxydation de UIV a été déduit, confirmé ensuite par des simulations. Troisièmement, un dispositif de spectroscopie transitoire couplé à un faisceau pulsé d’hélions a été élaboré dans le but de sa future adaptation et utilisation sur le cyclotron « ARRONAX ». Le but de ce travail est de préparer en amont l’arrivée de ce cyclotron afin de favoriser son installation et donc commencer ces études en radiolyse impulsionnelle alpha.