Microscopie CARS (Coherent anti-Stokes Raman scattering). Génération du signal au voisinage d'interfaces et à l'intérieur d'une cavité Fabry-Perot

CARS (Coherent anti-Stokes Raman scattering) microscopy. Signal generation near interfaces and inside a Fabry-Perot cavity

• Auteur / Autrice : David Gachet
• Direction : Hervé Rigneault
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique, électromagnétique et image
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fabry-Pérot, Interféromètres de

Cavités résonnantes (microondes)

Interfaces (sciences physiques)

Spectroscopie Raman

Optique non linéaire

Résumé

Le processus de diffusion "CARS" (Cohérent anti-Stokes Raman scattering) est une technique de spectroscopie qui donne accès à une information sur les modes vibrationnels intra-moléculaires de l'échantillon étudié. L'introduction de ce processus de diffusion en microscopie a été pour la première fois proposée en 1982. Elle a été par la suite mise en oeuvre dans une configuration colinéaire en 1999. La génération du signal en microscopie CARS a dès lors été étudiée sur des exemples simples. Dans ce mémoire de thèse, nous étendons l'analyse du signal en microscopie CARS en utilisant un formalisme purement vectoriel. En particulier, nous introduisons dans cette étude le coefficient de dépolarisation Raman du mode vibrationnel étudié et analysons son influence sur les diagrammes de rayonnement en champ lointain du signal CARS. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la génération du signal CARS au voisinage d'interfaces transverses et axiales. D'une part, nous présentons une méthode très simple pour obtenir des spectres CARS affranchis de tout fond non-résonant (c'est-à-dire similaires à des spectres Raman purs) au voisinage d'interfaces transverses, en utilisant une excitation conventionnelle. D'autre part, nous présentons une étude expérimentale et théorique de la modification du contraste d'une interface axiale en fonction du désaccord spectral des lasers d'excitation autour d'une résonance vibrationnelle. Ces effets sont intrinsèquement liés à la nature à la fois cohérente et résonante du processus de diffusion CARS. Enfin, dans le but de d'augmenter la sensibilité de la microscopie CARS, nous proposons de générer le signal CARS au voisinage d'une structure résonante. A cet effet, nous menons des étude théorique et expérimentale de la génération du signal CARS dans une cavité Fabry-Perot. Nous démontrons des effets intéressants pour des applications en microscopie CARS, qui incluent une exaltation du signal, une augmentation de sa directivité ainsi qu'une symétrisation des signaux générés en avant et en arrière de l'objet émetteur. Cette dernière étude illustre l'influence de l'environnement électromagnétique sur la génération de lumière.

Coherent anti-Stokes Raman scattering ("CARS") is a spectroscopic technique that gives access to intra-molecular vibrational information. It was first proposed as a contrast mechanism in microscopy in 1982, and was implemented under a convenient colinear configuration in 1999. Since then, the signal generation in CARS microscopy has been studied in the litterature on some simple configurations. In this PhD dissertation, we extend the CARS signal generation study in isotropic media using a full-vectorial formalism. In particular, we introduce CARS signal dependency on the Raman depolarisation ratio and study theoretically its influence on far-field radiation patterns. In another part, we investigate the CARS signal generation in the vicinity of transverse and axial interfaces. On the one hand, a very simple method to obtain background free CARS spectra (i. E. Similar to pure Raman spectra) near transverse interfaces, with conventional excitation, is presented. One the other hand, we show theoretically and experimentally how the excitation detuning modifies the contrast of axial interfaces. These effects are tightly bound to the coherent and resonant nature of CARS. Finally, in order to enhance CARS microscopy sensitivity, we propose to generate the CARS signal near a resonant structure. In this purpose, we lead theoretical and experimental studies of CARS signal generation in a Fabry-Perot cavity. We show how this cavity enhances signal, increases its directivity and symetrise Fwd-CARS and Epi-CARS signals. Such effects are interesting for CARS microscopy. This last study illustrates the electromagnetic environment influence on light emission.