Développement d'un microscope confocal et en champ proche optique pour des études temporelles résolues en polarisation de nano-objets individuels

Development of a Confocal and Near-field Scanning Optical Microscope for Polarization-resolved Temporal Studies of Single Nano-objects

• Auteur / Autrice : Michael Johannes Nasse
• Direction : Serge Huant, Jörg C. Woehl
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Résumé

Nous présentons le développement et les applications d'un microscope dual fonctionnant soit en mode confocal soit en champ proche optique à ouverture et opérant en mode réflexion. Il a été conçu pour travailler à basse température et sous atmosphère contrôlée. De plus, il permet de séparer les deux directions de polarisation de la fluorescence récoltée. Nous avons étudié comme nano-objets des molécules et nanosphères fluorescentes ainsi que des nanocristaux semi-conducteurs. Comme échantillons moléculaires nous avons utilisé des molécules diI-C18 et des molécules dérivées d'anthracène. Les spectres d'absorption et d'émission de ces dernières ainsi que leur section efficace d'absorption et leur efficacité quantique de fluorescence ont été mesurés en solution pour la première fois. Nous avons réalisé une mesure résolue en temps de l'émission suggérant la présence de différentes conformations pour ces molécules en solution. Notre instrument a été employé en mode confocal afin d'imager, et d'enregistrer des traces temporelles et des spectres de nano-objets uniques. Des nanosphères uniques (Ø 27 nm) ont été utilisées pour cartographier la distribution du champ optique autour du foyer d'un objectif de microscope. Les images ainsi obtenues sont comparées qualitativement à un modèle scalaire. Le montage en champ proche est validé par l'utilisation des nanosphères fluorescentes (Ø 500 nm). Le comportement dynamique temporel est étudié à l'aide des traces temporelles, par autocorrélation pour des molécules uniques, et par analyse statistique pour les nanocristaux uniques. Dans ce dernier cas, une loi de puissance est observée pour la distribution des temps " brillant " et " noir ".

We present the development and application of a hybrid confocal and aperture near-field scanning optical microscope operating in reflection mode. It has been designed to work at cryogenic temperatures and in vacuum or with an exchange gas. Furthermore, it permits to split the fluorescence into two perpendicular polarization channels. We have studied various single nano-objects, such as molecules, CdSe/ZnSe nanocrystals, CdSe/ZnS nanorods and fluorescent nanospheres. As molecular samples we used diI-C18 molecules and molecules derived from anthracene. The ensemble absorption and emission spectra of the latter were measured, as well as their absorption cross-section and quantum yield in solution for the first time. Furthermore, we used time correlated fluorescence decay experiments that suggest the presence of different conformations in solution, already observed with similar molecules. We used our instrument in confocal mode to image, record time traces, and acquire some spectra of single nano-objects. Single nanospheres with a diameter of 27 nm are used to map the optical field distribution in the vicinity of the focal point of a microscope objective. The experimentally obtained images are qualitatively compared with a scalar model. The near-field scanning optical microscopy setup is validated using nanospheres with a diameter of 500 nm. The dynamic temporal behavior is examined with the help of time traces. The study is based on the autocorrelation function for single molecules, and using an on-off statistics for single nanocrystals/-rods. In the latter case a power law distribution of the on- and off-time probabilities is observed.