Recherche Avancée

Thèse soutenue

Mesure non intrusive de l'activité de fûts de déchets tritiés par modélisation d'une fuite 3He et sa quantification par spectrométrie de masse

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Auteur / Autrice : David Demange
Direction : Alain Chambaudet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie - Physique
Date : Soutenance en 2002
Etablissement(s) : Besançon
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Franche-Comté. UFR des sciences et techniques

Résumé

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Ce travail traite d'une nouvelle technique capable de mesurer de très faibles quantités de tritium à l'intérieur de fûts contenant des déchets radioactifs. Cette méthode indirecte repose sur la mesure du produit de décroissance, 3He, et nécessite d'étudier son comportement dans le fût. Notre modèle considère que 3He est totalement disponible et fuit au niveau du joint polymère du fût selon deux processus distincts: perméation et écoulement laminaire. Les simulations numériques montrent qu'un état pseudo-stationnaire s'établit. La fuite 3He du fût correspond alors à l'activité tritium interne mais présente toutefois des pics d'écoulement quand les variations de la pression atmosphérique induisent une surpression du fût. Le confinement d'un fût dans une enceinte étanche permet néanmoins de quantifier sa fuite 3He, ce qui constitue la mesure non intrusive de son activité, validée empiriquement sur des modèles réduits simulant un fût et son enceinte. Le confinement des fûts a été optimisé afin de rendre reproductible la mesure de leur fuite 3He. Les échantillons gazeux prélevés dans l'enceinte sont purifiés par adsorption sélective sur charbons actifs à 77 K, afin d'éliminer le tritium et d'enrichir l'échantillon en 3He. Ils sont ensuite mesurés à l'aide d'un détecteur de fuite utilisant la spectrométrie de masse. L'adaptation de l'acquisition du signal de l'appareil et l'optimisation des paramètres de l'analyse ont permis d'atteindre la stabilité des étalonnages externes, à l'aide des gaz de référence, avec une limite de détection 3He de 0,05 ppb. Des confinements répétés de fûts étalons ont montré la fiabilité de cette méthode. La mesure non-intrusive de l'activité tritium d'un fût de 200 L est précise à 15% avec une limite de détection proche de 1 GBq après 24 h de confinement. Ces performances ont conduit à la définition d'une chaîne de mesure automatisée, pour la mesure systématique de l'activité tritium de tous les fûts de déchets entreposés.