Étude de la formation de poudre dans des jets coaxiaux réactifs

• Auteur / Autrice : Carine Ablitzer
• Direction : Frédéric Gruy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Grenoble INPG en cotutelle avec Saint-Etienne, EMSE

Mots clés

Mots clés contrôlés

Modèles mathématiques

Mélanges (chimie)

Agglomération

Néphélométrie et turbidimétrie

Jets

Mots clés libres

Chimie

Chimie générale et chimie physique

Poudre

Préparation

Jet coaxial

Jet turbulent

Hydrolyse

Titane chlorure

étain chlorure

Titane oxyde

étain oxyde

Modélisation

étude théorique

étude expérimentale

TiO2

SnO2

Résumé

L'une des étapes du procédé de conversion de l'UF6 gazeux en UO2 solide par voie sèche est la formation de poudre d'UO2F2 dans un jet coaxial triple UF6/N2/H2O. Les caractéristiques de la poudre obtenue ont ensuite une influence sur les propriétés des pastilles d'UO2 utilisées en réacteur nucléaire, d'où l'intérêt d'une bonne maîtrise de cette étape du procédé. L'étude présentée a pour but d'évaluer expérimentalement et de modéliser l'effet de divers paramètres sur les particules formées dans un jet coaxial turbulent suite à une réaction. On s'est notamment intéressé à l'influence sur les distributions granulométriques des vitesses absolues et relatives des gaz constituant le jet. Deux types d'études expérimentales ont été réalisés. Le développement des couches de mélange dans la région initiale du jet a d'abord été évalué à l'aide de mesures de température. Des mesures de distributions granulométriques par turbidimétrie ont ensuite permis d'étudier les particules formées lors de l'hydrolyse de chlorures métalliques gazeux (SnCl4, TiCl4) dans un jet coaxial double ou triple. Une modélisation des phénomènes de mélange et de précipitation a été proposée. Elle prend notamment en compte le développement des couches de mélange, le mésomélange, le micromélange et la croissance des particules par agglomération. L'influence des paramètres opératoires, et en particulier des vitesses, apparaît différente pour les jets TICl4/H2O ET SnCL4/H2O. Une comparaison des résultats théoriques et expérimentaux semble indiquer que les particules formées par hydrolyse de TiCl4 croissent essentiellement par agglomération alors qu'un autre phénomène de croissance parait impliqué pour les particules issues de l'hydrolyse de SnCl4

One step of the conversion of gaseous UF6 to solid UO2 by dry route is the formation of particles of UO2F2 in a triple coaxial jet UF6/N2/H2O. The characteristics of resulting powder have an influence on the properties of final particles of UO2, and then on the quality of pellets of nuclear fuel. So a good control of this step of the process is of interest. This study deals with an experimental investigation and a modelling of the influence of various parameters on particles obtained by reaction in a turbulent coaxial jet. For example, the influence of absolute and relative velocities of gases on particle size distributions has been investigated. Two kinds of experimental studies have been undertaken. First, the development of mixing layers in the near field of the jet has been evaluated with temperature measurements. Then, particle size distributions have been measured with a turbidimetric sensor, for particles obtained by hydrolysis of gaseous metallic chlorides (SnCl4, TiCl4) in double and triple coaxial jets. A model has been proposed for mixing of gases and growth of particles. It takes into account the development of mixing layers, mesomixing, micromixing and growth of particles through agglomeration. The influence of operating parameters, especially velocities, on experimental results appear to be different for TiCl4/H2O jets and SnCl4/H2O jets. In fact, a comparison of theoretical and experimental results shows that particles obtained by hydrolysis of TiCl4 seem to grow mainly through agglomeration whereas another growth phenomenon may be involved for particles obtained by hydrolysis of SnCl4