Electronic structure of strongly correlated electron systems and resonant inelastic X-ray scattering

• Auteur / Autrice : Stefania Brignolo
• Direction : Jean-Michel Mariot, Maurizio Sacchi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Paris 6

Mots clés

Mots clés contrôlés

Diffusion inélastique

Transfert de charge

Rayonnement synchrotron

Résumé

Les systèmes à électrons fortement corrélés présentent des propriétés inattendues : supraconductivité à haute température, magnétorésistance colossale,. . . . A ce jour, la compréhension de ces propriétés demeure un défi pour la physique des solides, aucun modèle n'étant assez fiable pour expliquer les forces motrices à l'origine de ces propriétés. Ce travail de thèse est une contribution à l'effort expérimental de détermination de la structure électronique de systèmes à électrons fortement corrélés d'intérêt technologique potentiel ou dans lesquels de nouveaux modes d'excitation ont été suggérés. Le travail est centré sur l'étude par diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) des excitations de basse énergie (excitations d-d, transfert de charge, spin flips,. . . ) qui jouent un rôle essentiel dans le contrôle des propriétés de ces matériaux. Les expériences ont été réalisées sur la ligne de lumière SEXTANTS du centre français de rayonnement synchrotron SOLEIL, avec le spectromètre AERHA qui combine haut pouvoir résolvant et haute transmission. Trois systèmes ont été étudiés : MnAs/GaAs(001), un matériau attractif pour les hétérostructures ferromagnétique/semi-conducteur ; Y1−xCaxTiO3, où la présence d'une excitation par orbiton a été prédite ; FeCr2S4, qui présente une réponse magnéto-optique géante dont l'origine n'est pas comprise. Grâce à la sensibilité au volume, à la sélectivité chimique et aux règles de sélection du RIXS, des problèmes clés sur ces matériaux ont été résolus. En particulier, la preuve d'excitations par orbiton dans Y1−xCaxTiO3 a été apportée et les excitations à l'origine des effets magnéto-optiques dans FeCr2S4 ont été identifiées.

Strongly correlated electron systems often show unexpected properties, such as high temperature superconductivity or colossal magnetoresistance. Up to now understanding these intriguing features is a challenge for solid state physics because no sufficiently reliable models exist for explaining the driving forces behind these properties. This thesis work is a contribution to the experimental effort aiming at the determination of the electronic structure of strongly correlated electron systems that offer a potential technological interest or in which new excitation modes have been suggested. The work is centered on the investigation by resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) of low-energy excitations (d-d excitations, charge transfer excitations, spin flips, …) that play an essential role in controlling the characteristics of these materials. The experiments have been performed at the SEXTANTS beamline of the French synchrotron source SOLEIL, using the AERHA spectrometer that combines high resolving power and high throughput. Three systems have been investigated: MnAs/GaAs(001) which is an attractive material for use in ferromagnet/semiconductor heterostructures; Y1−xCaxTiO3, in which the presence of orbiton excitation has been predicted; FeCr2S4 which exhibits a giant magneto-optical response the origin of which is not understood. Thanks mainly to the bulk sensitivity, to the chemical selectivity, and to the selection rules of RIXS, key issues on these materials were addressed. In particular the evidence of orbiton excitation in Y1−xCaxTiO3 is given and the excitations at the origin of the magneto-optical effects in FeCr2S4 are identified.