Nanotubes organiques auto-assemblés : fonctionnalisation & utilisation comme gabarits pour préparer des matériaux polymères mésoporeux & catalytiques

Self-assembled organic nanotubes : functionalization & utilisation as templates to prepare the mesoporous & catalytic polymeric materials

• Auteur / Autrice : Thi-Thanh-Tam Nguyen
• Direction : Philippe Mesini
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie-physique
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la vie et de la santé (Strasbourg2000-....)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Gommes et résines synthétiques

Matériaux poreux

Oxydation catalytique

Polymères

Nanotubes

Résumé

Les nanotubes auto-assemblés sont des objets de forme unique qui ont suscité beaucoup d’intérêt ces dernières années. Cependant, les matériaux fonctionnels basés sur ces objets sont encore rares. Nous avons montré que le diamide BHPB peut s’auto-assembler pour former des nanotubes dans les alcanes grâce aux liaisons H entre les groupes diamides. Nous rapportons ici la possibilité de fonctionnaliser directement ces tubes dans deux états physiques différents (organogel et aérogel), tout en franchissant un processus d’auto-assemblage défavorable. Des études structure-propriété ont révélé que seulement des analogues, obtenus par addition de petits groupes fonctionnels (alcyne ou azoture) aux composés BHPB, peuvent conserver la propriété d’auto-assemblage en nanotubes et sont capables de réagir par la condensation Huisgen. Donc, nous avons obtenus des nanotubes, qui sont capables, à l’état auto-assemblés, de fixer de petites molécules sans perdre la forme tubulaire initiale. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons utilisé ces nanotubes comme gabarits en utilisant un processus de trois étapes développé par notre groupe, pour préparer des matériaux mésoporeux. Des modifications chimiques additionnelles sur les parois des pores peuvent produire des résines catalytiques. Ces travaux font actuellement l’objet d’une demande de brevet.

Self-assembled nanotubes are unique shaped objects which have attracted much recent interest. However, functional materials based on them are still rare. We have shown that the diamide BHPB can self-assemble to form nanotubes in alkanes, through H-bonds between the diamides groups. Here, we report the possibility of functionalizing directly these tubules under two different physical states: organogel and aerogel, which overcomes an unfavorable self-assembling process. Structure property studies have revealed that addition of only the small alkyne or azide groups into BHPB compounds can yield analogues retaining the property of self-assembly into nanotubes and able to react by Huisgen condensation. Hence we obtained nanotubes that are able, under their self-assembled state, to fix small molecules without losing the initial tubular form. In the second part, we have used these nanotubes to imprint the polymeric resins by using a three steps process developed by our group, to prepare mesoporous materials. Further chemical modification on the pore walls can yield catalytic resins. This work is currently submitted to a patent application.