Méthode basée modèle pour le diagnostic de l'état de santé d'une pile à combustible PEMFC en vue de sa maintenance

Model-based method dedicated to the diagnosis of PEM fuel cells

• Auteur / Autrice : Sami El Aabid
• Direction : Christophe Turpin, Jérémi Régnier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Genie Electrique
• Date : Soutenance le 31/01/2020
• Etablissement(s) : Toulouse, INPT
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Génie électrique, électronique, télécommunications et santé : du système au nanosystème (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Plasma et Conversion d'Energie (Toulouse ; 2007-....)
• Jury : Président / Présidente : François Lapicque
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Christophe Turpin, Jérémi Régnier, Bruno Auvity, Théophile Hordé, Julien Bernard D'arbigny
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Delphine Riu, Nadia Yousfi Steiner

Mots clés

Mots clés contrôlés

Effet non quasi-statique

Piles à combustible

Identification des systèmes

Mots clés libres

Pile à combustible

PEMFC

Diagnostic

Courbe de polarisation (V-I)

Spectros-copie d’Impédance Electrochimique (SIE)

Identification paramétrique

Modélisation

Modèle quasistatique

Modèle dynamique

Impédance résiduelle

Fuel cell

PEMFC

Diagnosis

Polarization curve (V-I)

Electrochemical impedance spectroscopy (EIS)

Parametric identification

Modelisation

Quasi-static model

Dy-namic model

Residual impedance

Résumé

Les piles à combustible se positionnent aujourd’hui comme une alternative technologique séduisante face aux solutions classiquement utilisées pour le stockage d’énergie. De par leur rendement de conversion en énergie électrique et leur haute densité énergétique, les grands acteurs du secteur aéronautique en voient une solution intéressante pour réduire l’impact environnemental des avions. C’est dans cette optique que s’inscrit la présente thèse, visant à contribuer au développement de méthodologies destinées au suivi de l’état de santé d’une pile à combustible à membrane échangeuse de protons (Proton Exchange Membrane Fuel Cell PEMFC). Il a été montré, dans un premier temps, que l’ensemble des constituants d’une pile était soumis à des contraintes pouvant engendrer des défaillances irréversibles ou des pertes de performances. Cette synthèse a permis de mettre en exergue la nécessité de disposer de méthodes de diagnostic permettant de suivre l’état de santé de la pile. Dans ce sens, des outils basés sur le principe de l’identification paramétrique ont été mis en avant. Il s’agit dans un premier temps de pouvoir, à partir de caractérisations expérimentales, être capable de mettre en œuvre une procédure appropriée permettant d’identifier les paramètres d’un modèle représentant au mieux le comportement du composant. Et dans un temps second, de construire par l’intermédiaire des paramètres identifiés des indicateurs (signatures) liés à l’état de santé de la pile. Dans le cadre de cette thèse, nous nous sommes intéressés plus particulièrement à deux types de prise d’informations : la courbe de polarisation (V-I), et la Spectroscopie d’Impédance Electrochimique (SIE). Il a été montré dans cette thèse, que seule l’exploitation conjointe de ces 2 types de mesures permet une caractérisation pertinente de l’état de santé de la pile. Deux modèles «couplés» ont été ainsi développés : un modèle quasi-statique dont les paramètres sont identifiés à partir de la courbe de polarisation et un modèle dynamique identifié à partir des données de la SIE. Il a été mis en avant dans le cadre de cette thèse, la nécessité de développer un modèle dynamique dit «sans a priori» dont la formulation peut varier au cours du temps. Ainsi, si des phénomènes liés à un changement de caractéristique apparaissent, la structure du modèle pourra s’adapter pour en permettre la prise en compte. Le processus global partant de la connaissance a priori jusqu’à l’identification des paramètres des modèles a été développé au cours des chapitres de cette thèse. Outre la bonne reproduction des données expérimentales et la séparation des pertes dans les domaines quasi-statique et dynamique, l’approche permet de percevoir certaines défaillances à travers les paramètres des modèles développés. La prise en compte du couplage statique-dynamique a fait apparaître la notion « d’impédance résiduelle ». En effet, un biais entre la pente locale de la courbe de polarisation et la résistance basse fréquence de la SIE est systématiquement observé. L’impédance résiduelle prise en compte dans la modélisation permet d’absorber ce décalage tout en garantissant une cohérence entre les mesures de la V-I et de la SIE. Une tentative d’explication des phénomènes physico-chimiques liés à cette impédance a également fait partie de l’ensemble des objectifs de cette thèse. D’un point de vue expérimental, l’idée du travail est dans un premier temps de générer des variations ciblées et maîtrisées du comportement de la pile et d’observer leurs impacts sur les paramètres identifiés. Pour ce faire, l’idée proposée est de travailler sur une mono-cellule dont la modification des composants est aisée. Le jeu de composants (membranes différentes, différents dosages en platine …) avait permis de mettre en évidence l’impact de chaque modification sur les données expérimentales et ainsi sur le modèle avant de tester la validité de l’approche sur des campagnes de vieillissement de stacks

Nowadays, Fuel cells (FCs) are considered as an attractive technological solution for energy storage. In addition to their high efficiency conversion to electrical energy and their high energy density, FCs are a potential candidate to reduce the environmental impact of aircrafts. The present PhD thesis can be located within this context, and especially contributes to the development of methodologies dedicated to the monitoring of the state of health (SoH) of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs). FCs are submitted to ageing and various operating conditions leading to several failures or abnormal operation modes. Hence, there is a need to develop tools dedicated to the diagnosis and fuel cell ageing monitoring. One of reliable approaches used for the FC SoH monitoring is based on parametric identification of a model through experimental data. Widely used for the FC characterization, the polarization curve (V-I) and the Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) coupled with a model describing the involved phenomena may provide further information about the FC SoH. Two models were thus developed: a quasi-static model whose parameters are identified from the polarization curve and a dynamic one identified from EIS data. The need to develop a dynamic model whose formulation may vary over time “without a priori” has been reported in this thesis. The original approach of this thesis is to consider conjointly both characterizations during all the proposed analysis process. This global strategy ensures the separation of the different fuel cell phenomena in the quasi-static and dynamic domains by introducing into each parametrization process (one for the quasi-static model and one for the dynamic model) parameters and/or laws stemming from the other part. The global process starting from the a priori knowledge until the identification of the models parameters was developed during the chapters of this thesis. In addition to the good reproduction of experimental data and the separation of the losses in both static and dynamic domains, the method makes it possible to monitor the FC SoH via the evolution of models parameters. The fact to take into account the coupling between quasi-static and dynamic models revealed the notion of a “residualimpedance”. This impedance makes it possible to overcome the recurrent experimental observation made by the daily users of EIS: there is a not-clearly explained difference between the low frequency resistance of the EIS and the slope of the polarization curve for a given currentndensity. Theoretically the two quantities have to tend towards the same value. In others words, a part of the impedance spectra is not clearly and easily exploitable to characterize fuel cell performance. This topic has been discussed in the literature in the last years. An attempt to explain physico-chemical phenomena related to this impedance is also a part of objectives of this thesis. From an experimental point of view, before applying this method to ageing monitoring, it was indeed necessary to “calibrate” it regarding its relative complexity. In this way, experiments with a single cell with different sets of internal components (different membrane thicknesses and different platinum loadings in the Active Layer (AL)) were achieved and analyzed by applying the proposed method. Therefore, the method was evaluated in the framework of three ageing campaigns carried out with three 1 kW PEM stacks