Topological and electronic properties of electron-doped manganite thin films

par Lorenzo Vistoli

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Manuel Bibes et de Vincent Garcia.

Soutenue le 28-05-2019

à l'Université Paris-Saclay (ComUE) , dans le cadre de École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....) , en partenariat avec Université Paris-Sud (1970-2019) (établissement opérateur d'inscription) et de Unité mixte de physique CNRS/Thales (Palaiseau) (laboratoire) .

Le président du jury était Pascale Foury-Leylekian.

Le jury était composé de Manuel Bibes, Vincent Garcia, Pascale Foury-Leylekian, Olof Karis, Tamalika Banerjee, Laurence Mechin.

Les rapporteurs étaient Olof Karis, Tamalika Banerjee.

  • Titre traduit

    Propriétés topologiques et électroniques des couches minces de manganite dopées


  • Résumé

    Les couches minces d'oxyde présentent un large éventail de phénomènes physiques et riches diagrammes de phase, ajustables par l'ingénierie des déformations et des interfaces. Le CaMnO3, en particulier, est extrêmement sensible au dopage et aux contraintes d’épitaxie et, lorsqu'il est élaboré sous compression, il passe d'un état isolant et antiferromagnétique à un état métallique et faiblement ferromagnétique à seulement 2% de dopage au Ce.Nous avons utilisé une combinaison de spectroscopie de photoémission résolue en angle, de magnétotransport et de théorie de la fonctionnelle de la densité pour étudier les propriétés électroniques de ce matériau. Nous avons observé l'existence de deux porteurs de charge distincts, les électrons légers et les polarons lourds, dont la nature diffère en raison de leur couplage radicalement différent aux phonons. Nous attribuons ces différences à un remplissage relatif différent de la bande en raison des corrélations, qui améliorent considérablement le couplage aux phonons de la bande des polarons lourds. Les expériences de magnétotransport révèlent que la bande polaire domine le transport malgré sa mobilité réduite.La compression épitaxiale donne également lieu à une forte anisotropie magnétique qui stabilise des bulles magnétiques et s’accompagnent d’un effet Hall topologique. Cela suggère que ces bulles ont un caractère topologique. L'effet Hall topologique diverge lorsque la manganite s'approche de la transition métal-isolant à faible dopage. Nous avons utilisé une théorie récemment développée pour interpréter ce comportement, et nous concluons que des corrélations peuvent entrer en jeu, augmentant la masse effective des porteurs et par conséquent l'effet Hall topologique.Comme cette manganite est très sensible aux changements de densités de porteurs, nous avons développé des transistors à effet de champ ferroélectriques BiFeO3/(Ca,Ce)MnO3. Lors de la commutation de la polarisation ferroélectrique de la couche supérieure de BiFeO3, nous n'avons pu observer de changement notable dans les propriétés des couches de manganite sous-jacentes. Nous avons utilisé la microscopie électronique en transmission pour étudier les propriétés de ces bicouches avec une résolution atomique, et nous avons observé que l'épinglage de polarisation à l’interface BiFeO3/(Ca,Ce)MnO3 empêche une commutation complète de la polarisation et réduit ainsi la capacité opérationnelle de ces dispositifs. Néanmoins, nous avons pu détecter l’influence de la polarisation ferroélectrique sur les propriétés électroniques de la manganite à l’échelle atomique.


  • Résumé

    Oxide thin films feature a wide range of physical phenomena and rich phase diagrams tunable by strain and interface engineering. CaMnO3, in particular, is extremely sensitive to both doping and strain and, when grown with compressive strain, transitions from an insulating and antiferromagnetic state to a metallic and weakly ferromagnetic state at only 2% Ce doping.We used a combination of angle-resolved photoemission spectroscopy, magnetotransport, and density functional theory to study the electronic properties of this material. We observed the existence of two separate charge carriers, light electrons and heavy polarons, whose physical nature differs because of drastically different couplings to phonons. We ascribe these differences to a different relative band filling due to correlations, which enhance greatly the coupling to phonons of the heavy polarons band. Magnetotransport experiments reveal that the polaron band dominates transport despite its lower mobility.Compressive strain also gives rise to a strong magnetic anisotropy which stabilizes magnetic bubbles that accompany a topological Hall effect. This suggests that these bubbles have topological character, i.e. are skyrmion bubbles. The topological Hall effect diverges as the manganite approaches the metal-insulator transition at low dopings. We used a recently developed theory in order to interpret this behavior, and we conclude that correlations may come into play, enhancing the effective mass of the carriers, and in turn the topological Hall effect.As this manganite is highly sensitive to changes in doping and carrier density, we grew BiFeO3/(Ca,Ce)MnO3 ferroelectric field-effect transistors. Upon switching the ferroelectric polarization of the BiFeO3 top layer, we could not observe any sizable changes in the properties of the underlying manganite layers. We used transmission electron microscopy to study the properties of these bilayers with an atomic resolution, and we observed that polarization pinning at the BiFeO3/(Ca,Ce)MnO3 impedes a complete switch of the polarization and so reduces the operational capabilities of these devices. Nevertheless, we could detect modifications of the electronic properties of the manganite induced by polarization reversal at the atomic scale.


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