Fragmentation dynamics and geometrical arrangement of diatomic molecular clusters

par Vishant Kumar

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Amine Cassimi.

Le président du jury était Alain Dubois.

Le jury était composé de Amine Cassimi, Wania Wolff, Jimmy Rangama.

Les rapporteurs étaient Alain Dubois, Wania Wolff.

  • Titre traduit

    Dynamique de fragmentation et arrangement géométrie d'agrégats moléculaires diatomic


  • Résumé

    L'analyse d'une expérience cinématiquement complète de collision ion-agrégats permet d'accéder à la dynamique de la dissociation des agrégats ionisés. Les cibles en phase gazeuse permettent d'étudier l'agrégat dans un environnement simple et de déterminer ses propriétés intrinsèques - en dehors de l'état condensé. De petits agrégats van der Waals de $ N_{2} $ et $ CO $ sont produits dans l'expansion supersonique d'un jet gazeux et irradiés par un faisceau d'ions multichargés de basse énergie produit par l'installation ARIBE/GANIL. Grâce à notre dispositif expérimental COLTRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy), il est possible de mesurer en coïncidence les vecteurs d'impulsion 3D des fragments chargés résultant de la collision. Nous avons effectué une expérience pour étudier la dynamique de fragmentation et la géométrie des dimères et trimères de $ N_{2} $ et $ CO $ en utilisant un faisceau projectile $ Ar^{9+} $ à une énergie de 15 qkeV. Suite à une multiple capture électronique, la cible subit une dissociation en deux ou trois corps. Pour les voies à trois corps, deux processus distincts ont été identifiés dans lesquels les liaisons van der Waals et covalente se rompent simultanément ou séquentiellement. De plus, la technique d'imagerie par explosion coulombienne a été utilisée pour déterminer la structure tridimensionnelle des dimères moléculaires $ N_{2} $ et $ CO $ et des trimères. Nous avons observé que les molécules de $ N_{2} $ et $ CO $ sont orientés perpendiculairement à l'axe du dimer dans une configuration planaire (H) ou non-planaire (X) et que les trimères $ (N_{2})_{3} $ et $ (CO)_{3} $ présentent une géométrie en forme de triangle équilatéral.


  • Résumé

    The analysis of a kinematically complete ion-cluster collision experiment provides insight in the dynamics of the ionized cluster dissociation. The gas phase targets allow to study the cluster in a simple environment and to determine their intrinsic properties for further condensed states. Small van der Waals clusters of $ N_{2} $ and $ CO $ are produced in the supersonic expansion of a gas jet and irradiated by a low energy highly charged ion beam produced by the ARIBE/GANIL facility. Using our experimental set-up COLTRIMS (COLd Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) it is made possible to measure in coincidence the 3-D momentum vectors of the charged fragments resulting from the collision. We have performed experiment to investigate the fragmentation dynamics and geometry of $ N_{2} $ and $ CO $ dimers and trimers using a projectile beam $ Ar^{9+} $ with the 15 qkeV energy. Following multiple electron capture, the target undergoes two or three body dissociation. For three body channels, two distinct processes have been identified in which the van der Waals and covalent bond breaks either simultaneously or sequentially. Additionally, the Coulomb explosion imaging technique has been used to determine the three dimensional structure of the $ N_{2} $ and $ CO $ molecular dimers and trimers. We found that the $ N_{2} $ and $ CO $ molecules sit perpendicularly to the dimer axis in a planar (H) or non-planar (X) configuration and that $ (N_{2})_{3} $ and $ (CO)_{3} $ trimers exhibit an equilateral triangular geometry.


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