Astrochimie expérimentale : cinétique des réactions neutre-neutre à basse température et pertinence pour la chimie des atmosphères planétaires et des nuages interstellaires

Experimental astrochemistry : the kinetics of neutral-neutral reactions at low temperature and their relevance to the chemistry of planetary atmospheres and interstellar clouds

• Auteur / Autrice : Dianailys Núñez Reyes
• Direction : Jean-Christophe Loison, Kevin M. Hickson, Michel Dobrijevic
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie physique
• Date : Soutenance le 19/03/2019
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Moléculaires (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Sébastien Le Picard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Christophe Loison, Kevin M. Hickson, Michel Dobrijevic, Sébastien Le Picard, Frédérique Battin-Leclerc, Séverine Boyé-Péronne
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Frédérique Battin-Leclerc, Séverine Boyé-Péronne

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fluorescence induite par laser

Photolyse

Cinétique chimique

Chimie

Planètes -- Atmosphères

Cosmochimie

Mots clés libres

Astrochimie

Cinétique chimique

Réactions en phase gazeuse

Atomes à l'état excité

CRESU

Astrochemistry

Chemical kinetics

Gas-phase reactions

Excited state atoms

CRESU

Résumé

Les 50 dernières années ont été caractérisées par le développement rapide de l’astrochimie. Plus de 150 réactions entre espèces neutres ont déjà été étudiées aux basses températures qui sont celles du le milieu interstellaire et des atmosphères planétaires. Néanmoins, les constantes de vitesse, et la nature des produits, restent inconnus pour de nombreuses réactions potentiellement importantes pour caractériser ces milieux. Nous avons effectué des études cinétiques pour des processus réactifs, et non réactifs, entre des atomes dans un état électronique excité [C(1D), O(1D) et N(2D)] et plusieurs molécules stables afin de quantifier leur importance dans la chimie des atmosphères planétaires. Nous avons aussi étudié la réaction entre les atomes de carbone dans leur état électronique fondamental (3P) et l’eau, confirmant l’importance, pour certaines réactions avec barrière, de l’effet tunnel pour la réactivité à basse température. Les constantes de vitesse et les rapports de branchement pour ces processus ont été déterminés dans la gamme de température entre 50 et 296 K en utilisant un appareil CRESU, les atomes étudiés ont été produits par photolyse à l’aide d’un laser pulsé (PLP) et détectés par fluorescence induite dans l’ultraviolet sous vide (VUV LIF).

The last 50 years have been characterized by the fast development of astrochemistry as a science. To date, more than 150 gas-phase neutral-neutral reactions have been investigated at low temperatures relevant to planetary atmospheres and in cold regions of the interstellar medium. However, the rate constants and nature of the products for many potentially important gas-phase processes remain unknown. We performed kinetic studies of reactive and non-reactive removal processes between electronically excited atoms [C(1D), O(1D) and N(2D)] with several molecules in order to quantify their importance in the chemistry of planetary atmospheres. Furthermore, we also investigated the reaction between carbon atoms in their ground electronic state (3P) with water, providing new evidence of a quantum mechanical tunnelling mechanism at low temperatures, which could play an important role in the chemistry of interstellar clouds. Rate constants and branching ratios for these processes were determined over the 50 - 296 K temperature range using a CRESU (Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme) apparatus coupled with pulsed laser photolysis (PLP) and vacuum ultraviolet laser induced fluorescence (VUV LIF).